【摘 要】
:
使用氢能是解决当今能源危机与环境污染问题的一个比较理想方法。氢能的大规模使用关键在于制造、储存、使用三个环节,其中的储存环节里,传统的储氢方式安全性差而且低效,寻找新的储氢方式势在必行。大部分的金属都能和氢气发生反应,因此利用金属氢化物储氢一直以来都受到广泛的关注。钛、钒、锆、铌是储氢合金中常见的组成元素,这些元素的在储氢合金中一般能形成二氢化物。为了提高储氢量,这些元素形成含氢量更高的氢化物的条
论文部分内容阅读
使用氢能是解决当今能源危机与环境污染问题的一个比较理想方法。氢能的大规模使用关键在于制造、储存、使用三个环节,其中的储存环节里,传统的储氢方式安全性差而且低效,寻找新的储氢方式势在必行。大部分的金属都能和氢气发生反应,因此利用金属氢化物储氢一直以来都受到广泛的关注。钛、钒、锆、铌是储氢合金中常见的组成元素,这些元素的在储氢合金中一般能形成二氢化物。为了提高储氢量,这些元素形成含氢量更高的氢化物的条件成了研究人员关注的问题,而通过计算预测这些高含量氢化物稳定存在的条件对实验合成有很好的指导作用。第二章介绍了本文中主要用到的理论研究方法,首先阐述了基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,然后介绍了用于结构搜索的粒子群优化算法,最后提供了本文使用的部分关键的计算参数等具体计算细节。在结构搜索中,氢的配比最高搜索到了金属的四氢化合物。我们需要找出同一配比的氢化物中能量最低的结构,将各个配比中的低能量结构进行比较,并计算出这些结构在0到100 GPa的压力条件下的能量变化情况,判断它们的稳定性。不同配比的氢化物的稳定性可以通过它们的形成焓来比较,我们也给出了各个结构形成焓随化学势在高压条件下的变化情况,汇总得到体系的压强-化学势相图。我们进一步计算了相图中的高氢含量氢化物的声子谱和态密度,来分析它们的动力学稳定性以及电子结构。我们发现,四个体系在常压条件下含氢量最高的氢化物为二氢化物,在高压条件下都能形成稳定的MH2.5结构。钒氢体系在100 GPa以下时不能形成稳定的三氢化物。钛和铌可以分别在15 GPa和33 GPa时与氢形成三氢化物。锆氢体系既可以形成三氢化物,也可以形成四氢化物,而且需要的压强都不超过5 GPa。与文献中的实验和计算的结果进行比较后,我们最终共得到10种新相,分别为:TiH3的R3?相、TiH3的P42/mnm相、TiH2.5的Ibam相、VH的Cccm相、ZrH4的Pna21相、ZrH3的R3?相、ZrH3的Pm3?n1相、ZrH2.5的R3?m相、NbH2.5的P2/c相、NbH2.5的P42/mcm相。其中引人注意的Pna21相ZrH4,是稳定压强较低且含氢量较高的氢化物。这些发现回答了实验中亟需解答的高氢含量氢化物存在条件的问题,将为今后的实验提供一定的理论指导。
其他文献
由于钢管和核心混凝土之间的相互作用,钢管混凝土结构相较单一的钢管和混凝土具有不可比拟的力学性能。因为核心混凝土受到钢管的被动约束,其受力情况复杂。目前,虽然已经有很多关于钢管混凝土的数值模拟研究,但这些模拟有各自的不足。本文基于ABAQUS塑性损伤模型理论框架,对核心混凝土塑性损伤模型进行改进,主要工作如下:一、提出与约束相关的屈服准则、流动法则及硬化/软化准则。采用三轴约束下屈服准则代替单轴压缩
锂硫(Li-S)电池因硫理论比能量高达2500 Wh kg-1,理论比容量为1675 mAh g-1,以及低成本和高丰度的优点,作为下一代储能系统而备受关注。然而,由于硫的低导电性和严重的穿梭效应,Li-S电池存在如下挑战:低库仑效率,低循环稳定性,快速衰减的放电比容量,多硫化物的穿梭效应和活性硫材料的低利用率。为了解决这些问题,研究员已经开发设计了各种三维(3D)多孔纳米材料,由于其具有大的比表
背景:尘肺病(Pneumoconiosis)是长期接触生产性粉尘引起的肺组织纤维化病变;目前我国尘肺患病人数呈逐渐上升趋势。研究发现不同个体对尘肺病易感性存在差异,可能与基因多态性有关。高迁移率族蛋白B1(High-mobility group protein B1,HMGB1)是一种重要的细胞因子,参与肺部多种疾病的发生、发展过程,比如肺纤维化、肺结核、肺癌、慢性阻塞性肺疾病等。HMGB1基因多
CMa OB1区是银河系第三象限一个重要且相对邻近的恒星形成区。我们利用“银河画卷”巡天计划数据从分子云,分子云团块以及分子外流三个角度对CMa OB1区CO数据进行分析。从分子云角度,我们绘制了CMa OB1区分子云在银经-银纬-速度三维空间内三条CO谱线分布图,以及进而计算的CMa OB1区分子云的质量等物理参数;从分子云团块层面,我们利用GaussClumps算法在CMa OB1区域内认证了
注水开发是目前油田开发应用最广的开发方式。经过长期注水开发后,油藏往往形成优势通道,使得层内、层间矛盾加剧,油田水驱波及面积大大降低,造成采收率提高困难。因此,优势
由于碳纳米管具有特殊的构造和良好的性能,碳纳米管已成为新型的复合材料增强相。以碳纳米管为增强相的复合材料,已经在金属基、高分子基复合材料中取得了诸多的成效。陶瓷材
段塞流是气水两相流中的一种常见流型,近年来,越来越多的煤层气井排采过程中发现了段塞流的存在。段塞流间歇性强,压力和瞬时气液流量波动剧烈,这会对储层造成严重的速敏伤害,导致中国一部分煤层气井在初期高产之后低产甚至停产,所以对煤层气排采过程中段塞流的研究具有重要意义。本文通过实验室实验和理论分析系统研究了煤层气排采过程中段塞流形成的影响因素,结果表明随着压裂液表面张力的减小、压裂液粘度的增大、生产压差
开孔结构和波纹结构一般组合出现在规整填料板上,对规整填料表面薄膜传质传热有着重要影响,现阶段对于波纹结构的研究较为多见,而开孔结构对于规整填料板上的薄膜流动以及传质的影响还未有深入的研究。本文贴合实际规整填料建立了开孔波纹板模型,采用开源软件OpenFOAM对其上的薄膜流动以及传质现象进行数值模拟研究,主要研究内容如下:(1)首次深入研究了开孔波纹板上开孔结构对于薄膜流动的影响,揭示了开孔结构增强
量子随机分析是数学物理领域中一个新的研究分支,是经典随机分析与量子力学相互渗透交叉的新理论,主要研究对象包括各种量子随机过程.在这个理论当中,Fock空间的湮灭、增生、
气候变暖引起冻土退化将会增加冻土之上湿地的温室气体排放,但有关采伐干扰对冻土湿地温室气体排放有何影响仍不清楚。运用静态箱-气相色谱、相对生长方程等方法,测定寒温带