论文部分内容阅读
药物及个人护理品（Pharmaceutical and Personal Care Products,简称PPCPs）是2000年以来受到科学界和社会的普遍关注的一类新型有机污染物。PPCPs的概念最早是由Daughton于1999年提出的,涵盖所有人用与兽用的医药品（包括处方类和非处方类药物以及生物制剂）、诊断剂、保健品、麝香、化妆品、消毒剂、遮光剂和其它在PPCPs生产制造中添加的组分如赋形剂、防腐剂等。环境中的PPCPs主要来源于污水处理厂不完全处理导致的排放以及人类农业或畜牧业活动的直接排放。PPCPs连续性输入使得它们在环境中呈现出一种“持久”存在的状态,并通过食物链食物网累积,进而可能对生态系统和人类健康产生极大得危害。因此Daughton将他们归结为一类“微妙的、潜在的、有累积影响”的环境污染物。由于PPCPs的半衰期短、浓度低,以及基质干扰的存在,因此在水和食品中很难被检测。近年来,水和食品中的新型有机污染物PPCPs的痕量检测一直是食品安全领域的研究热点。本文制备了两种新型共价有机骨架材料:TpPa-1和TPB-DMTP-COF将它们分别用作和固相微萃取吸附剂和固相萃取填料,分别建立起了测定水中人工麝香和磺胺类药物的新方法,并对不同的环境水样和食品样品进行了分析,并进行了相关方法学的验证,探讨了TpPa-1和TPB-DMTP-COF材料分别对人工麝香污染物和磺胺类药物的吸附机理。本文主要结果如下:1.在本报告中,通过1,3,5-三甲酰基间苯三酚（Tp）和对苯二胺（Pa-1）之间的席夫碱型反应,成功构建了β-酮胺连接的共价有机骨架（TpPa-1）。TpPa-1具有π-π堆积结构和大表面积。然后,在不锈钢纤维上制备了基于TpPa-1的优异的涂料,以此来预浓缩水和食品中的污染物人工麝香,并取得了令人满意得效果。由于材料的疏水作用,π-π亲和力和大的比表面积,该TpPa-1涂层表现出与人工麝香污染物的强相互作用。基于TpPa-1的固相微萃取方法与气相色谱串联质谱联用,可提供高富集因子（1214-12487）,宽的线性范围(0.5-1000 ngL-1),低的检测限(0.04-0.31 ngL-1)和九种人工麝香的良好的重复性（相对标准偏差<10%）。三个环境水样中的三个加标水平的回收率在76.2%和118.7%之间。这些优异的结果表明,作为固相微萃取纤维涂层的TpPa-1是令人满意的能够实现高的灵敏度的方法,可以可靠地富集和检测环境水样中的痕量的人工麝香污染物。2.在这项工作中,球形介孔的TPB-DMTP-COF是通过简单的室温溶液相方法制备的,并结合固相萃取前处理方式从食品和饮用水中萃取超痕量极性的磺胺类（SAs）药物。通过扫描电子显微镜,傅立叶变换红外光谱,粉末X射线衍射分析和其他技术对TPB-DMTP-COF进行了各项表征。优化了影响提取效率的重要参数,进而提高了TPB-DMTP-COF的提取效率。通过液相色谱-串联质谱法分析和测定水和食品中的痕量磺胺类药物。基于TPB-DMTP-COF材料的方法检测限低(0.5-1 ng L-1),线性范围宽(5-1000 ngL-1),相关系数令人满意（≥0.991）,重复性好（2.5-8.7%）。最终,该方法成功地用于食品和环境水样品中磺胺类药物的富集和测定。这表明TPB-DMTP-COF在复杂样品基质中提取痕量的磺胺类药物的高灵敏度分析中具有广阔的前景。