碳点荧光粉的制备、性质调控与光学应用研究

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碳点(C-dots,Carbon Dots)作为新一代的纳米荧光材料,具有低廉的制备成本、低毒性和环境友好等优势而引起广泛关注。同时,材料本身具有的优异光学和电学性能也使其在近年来得以广泛应用于光电转化器件、生物标记和信息存储等领域。然而,到目前为止,C-dots这一材料仍然面临着在固态时会发生团聚而导致的荧光淬灭以及发光范围并不够宽的问题,这严重地阻碍了C-dots作为荧光材料的实际应用。因此,需要深入理解C-dots光发射产生的机理从而解决团聚导致的猝灭现象和拓宽碳量子点的发光范围。鉴于此,本论文从探究C-dots发光机理的角度出发,通过基质材料的锚定作用缓解了碳量子点团聚猝灭的问题,并制备了高发光效率的碳点荧光粉。接着,构建了C-dots的能级模型分析了发光机理,从而获得了C-dots的290nm深紫外发光。最后,根据C-dots的发光机理获得了磷光发射的C-dots荧光粉并制备了白光发光二极管(WLED)。具体的研究内容和主要结论如下:1.首先,以邻苯二胺和柠檬酸为前体反应物,3-氨丙基三乙氧基硅烷为硅源通过水热法一步制备了C-dots@SiO2复合物。在这一过程中,通过调节邻苯二胺的添加量实现了复合物的荧光波长调控(450nm-580nm)。进一步,通过引入间苯二胺和对苯二胺构建了复合物的发光模型并证明了碳点远紫外荧光源于碳点内核sp2碳结构,而碳点可见荧光源于碳点表面的官能团和表面碳结构。随后,以该复合物作为荧光粉制备出色坐标为(0.326,0.330)的WLED器件;另外,通过该碳点荧光粉对指纹汗孔的成功标记,证明了其在指纹验证中具有良好的应用前景。2.其次,以ZnO为分散基质,通过溶胶-凝胶策略与C-dots复合制备了C-dots@ZnO白光发射荧光粉,发现该复合物具有持续2秒磷光现象。通过调节反应过程中碳点的浓度和溶胶-凝胶化过程的温度等参数,我们详细研究了该荧光粉的发光性能和机理,证明了碳点表面官能团与氧化锌晶格相互作用能够激发碳点的磷光现象。此外,我们利用C-dots@ZnO复合荧光粉直接制备了色坐标为(0.280,0.320)的WLED器件。这些结果都表明该碳点复合物荧光粉在未来照明与显示等领域具有一定的应用潜力。3.最后,以无水柠檬酸和4-烷氧基邻苯二胺作为前体反应物,通过水热法制备了碳点溶液,表征了碳点溶液的上转换特性。通过引入邻苯二胺和3,4-二氨基苯甲酸,得出了前体反应物的结构导致560nm荧光峰而引入的新官能团影响荧光性能的结论。通过调整前体反应溶液的pH值和碳点溶液的pH值,制备了具有不同荧光性能的碳点溶液,并分析了pH值和溶液极性对碳点溶液发光性能的影响。
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