缺氧/好氧—正渗透膜去除痕量四环素和耐药性的研究

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四环素(Tetracycline,TC)是使用广泛的抗生素之一,容易在环境中残留、累积,对微生物有抑制作用。长期暴露在低剂量TC的环境中的细菌会在环境选择压力下转变为四环素耐药菌(Tetracycline Resistant Bacteria,TRB),携带的四环素耐药基因(Tetracycline Resistant Genes,TRGs)会通过遗传因子等载体进行基因的转移,给人体健康和生态系统造成潜在的风险。各种含TC、TRB和TRGs的污水通过不同的途径汇集于城市污水处理厂。然而,现有的污水处理工艺不能完全去除TC、TRB和TRGs,它们随着出水排放和污泥土地利用等形式会再次进入环境当中。因此有必要对TC、TRB和TRGs在污水处理系统中的分布和深度处理作进一步的调查研究。近几年发展起来的正渗透(Forward Osmosis,FO)膜分离技术与需要施加外加压力的传统膜法相比,具有低能耗、低膜污染等特点。本研究首次尝试用FO膜法深度处理缺氧-好氧(Anoxic-Oxic,AO)工艺二沉池出水中的痕量TC和耐药性,为痕量TC和耐药性的去除探索新路径。论文以实验室规模的AO为研究对象,研究了不同水力停留时间(HydraulicRetention Time,HRT)(6、8、10、12h)和污泥龄(Sludge Retention Time,SRT)(5、10、15、20d)条件下TC和TRB在AO工艺各池中的变化情况,并在最优工况下,用高通量宏基因组测序分析和荧光定量PCR技术分别测定了各池微生物群落特征和TRGs。结果表明,HRT的延长对TC的去除率影响不大,在90%左右。SRT从5d延长到20d时,TC的去除率从81.8%升高到90.9%。适当的延长HRT和SRT有利于减少TRB的数量。AO各池的优势菌属于变形菌门(Proteobacteria)和拟杆菌门(Bacteroidetes)。缺氧池水相、缺氧池泥相和好氧池水相的主要优势菌为变形菌,其比例分别为53.55%、44.29%和54.42%,而好氧池泥相和二沉池出水的主要优势菌为拟杆菌,其比例分别为46.83%和45.23%。AO活性污泥法能降低部分TRGs浓度,与缺氧池水相的TRGs平均拷贝数相比,二沉池出水中的TRGs下降了1-2个数量级。在此基础上用FO膜深度处理最优工况下AO的二沉池出水中的痕量TC,考察了不同氯化钠浓度、不同流速和不同汲取液溶质对TC截留率的影响;然后在优化FO操作条件下考察FO膜截留AO二沉池出水中的TRB和TRGs的特性。结果表明,FO模式和PRO(Pressure Retarded Osmosis,PRO)模式下,汲取液中氯化钠浓度从0.5M增加到2M时,CTA-ES膜对TC的截留率随着浓度的增加而增加,CTA-NW膜对TC的截留率在低浓度时缓慢地增加,在高浓度时反而下降,TFC-ES膜对TC的截留率也是先增高后下降。当流速从8cm/s增加到32cm/s时,CTA-ES膜对TC的截留率变化并不大,而流速明显地影响着TFC-ES膜对TC的截留。对于CTA-NW膜,在FO模式下,当流速增加时,TC的截留率有小幅度的增加;在PRO模式下,TC的截留率反而有所下降。氯化钠、硫酸镁、葡萄糖和尿素作为汲取液的溶质时,对于三种FO膜,FO模式和PRO模式下,四种不同汲取溶质的截留率大小分别为氯化钠>尿素>硫酸镁>葡萄糖和氯化钠>尿素>硫酸镁>葡萄糖。对于CTA-ES膜,在FO模式和PRO模式下,最佳的TC截留率值为87.19%(2M,16cm/s)和90.03%(2M,16cm/s)。对于CTA-NW膜,在FO模式和PRO模式下,最佳的TC截留率值为78.43%(1.5M,32cm/s)和84.78%(1M,8cm/s)。对于TFC-ES膜,在FO模式和PRO模式下,最佳的TC截留率值为64.58%(1.5M,32cm/s)和79.54%(1.5M,32cm/s)。FO模式和PRO模式下,CTA-ES膜对TRB的截留效果最好。PRO模式TRB的渗透率大于FO模式的。FO模式下,CTA-ES、CTA-NW和TFC-ES膜分别对tet (C)、tet (A)和tet (C)的截留效果最好。PRO模式下,CTA-ES、CTA-NW和TFC-ES膜都对tet (C)的截留效果最好。论文最后将三种FO膜用于实际污水处理厂AO工艺二沉池出水中的TC、TRB和TRGs的截留。与实验室模拟条件下的结果相比,TC的截留率有所下降,TRB和TRGs的渗透率有所提高,说明出水中微污染成分可能影响了FO膜对TC、TRB和TRGs的截留。
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