氮化碳掺杂改性及其光催化性能研究

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随着社会的发展,环境污染和能源危机已成为当今社会所面临的最为严峻的两大难题。类石墨相氮化碳(g-C3N4)因其自身的许多优点被广泛应用于光催化裂解水制备H2和O2、光催化还原CO2、污染物降解等相关领域,在解决环境污染和新能源开发方面均具有很大的应用潜力。然而g-C3N4在实际应用过程中受到了自身缺陷的限制,尤其是光催化活性还难以满足要求,因此研究者们从形貌调控、元素掺杂、半导体复合、共聚合物改性和表面光敏化等方面对g-C3N4进行改性来提高其光催化活性。而在环境领域水污染问题尤为突出,为了进一步提高g-C3N4在污染物降解方面的降解效率,本文采用元素掺杂改性的方法来提高其光催化降解污染物的活性。首先以三聚氰胺,磷酸钠,磷酸铵等为原料对g-C3N4进行磷(P)元素掺杂改性,并确定最优的掺杂制备条件。样品表征结果表明:P元素的掺入抑制了催化剂晶粒的生长,拓宽了样品的可见光响应范围,提高了对可见光的利用率,明显减小了样品的能带宽度,有效抑制了光生电子-空穴的复合,因此显著提高了样品的光催化性能。且不同掺磷量的样品中P-CN(1:8)的光催化活性最高,其光催化降解罗丹明B的速率常数是纯g-C3N4的38倍。其次采用三聚氰胺,硼砂,硼酸,氧化硼等为原料对g-C3N4进行硼(B)元素掺杂改性,并确定最优掺杂制备条件。样品表征结果表明:B元素的掺入会抑制催化剂晶粒的生长,但不会改变催化剂的类石墨相层状结构,同时拓宽了样品对可见光的响应范围,提高了对可见光的利用率,减小了样品的能带宽度,有效抑制了光生电子-空穴的复合,因此B元素的掺入提高了样品的光催化性能。在不同掺硼量的样品中B-CN(1:6)的光催化活性最高,其降解罗丹明B的速率常数是纯g-C3N4的3.1倍。最后以三聚氰胺,磷酸钠,氧化硼等为原料对g-C3N4进行P元素和B元素共同掺杂改性,并确定最优的掺杂处理方法。样品表征结果表明:P和B元素共同掺杂会抑制g-C3N4的晶粒生长,且样品在结晶度和晶体缺陷方面做到了平衡,同时P和B元素共同掺杂的样品对可见光的响应范围更广,对光的吸收强度更大,对可见光的利用率更高,能带宽度更小,且更加有效地抑制了光生电子-空穴的复合,因此P和B元素共同掺杂的样品即P-B-CN的光催化活性显著高于纯g-C3N4,其对罗丹明B的降解速率常数是纯g-C3N4的59.2倍。
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