大气中二氧化碳（CO2）浓度的日益增长迫使人们发展有效的碳捕获技术来缓解温室效应等环境问题。碳捕获与封存（carbon capture and storage,CCS）技术是一项具有前景的技术。设计与开发高效的碳捕获与分离材料是CCS技术的关键。二维纳米碳材料由于具有高比表面积、稳定性好等优点在碳捕获与分离领域具有极大的应用潜力。通过功能化以及施加外界刺激可以有效地调控二维纳米碳材料中CO2捕获与分离性能。本论文采用巨正则蒙特卡洛（grand canonical Monte Carlo,GCMC）、密度泛函理论（density functional theory,DFT）和分子动力学（molecular dynamics,MD）模拟方法探究了功能化、施加电场及应变对二维纳米碳材料中CO2捕获与分离性能的调控作用。本论文的研究结果为碳捕获与分离材料的设计及性能调控提供一定的理论指导。首先,采用GCMC模拟探究CO2在四种烷基胺功能化的三苯胺基共价有机骨架（TPA-x C-NH2,x = 1-4）中的吸附与分离行为。结果发现,较长的烷基胺链对TPA-COFs中CO2的吸附和相对于N2分离的提升效果更显著。添加最长烷基胺链的TPA-4C-NH2的CO2吸附分离性能最佳。TPA-4C-NH2在1 bar、273和298K下的CO2吸附量分别达到了5.26 与3.41 mmol/g,与原始的TPA-COF相比分别提高了30.5%与50.2%。298 K下TPA-4C-NH2中的CO2/N2选择性为11.7,提升了121%。本论文通过分析材料的孔隙特性、吸附热、库仑/非库仑相互作用和选择性,阐明了CO2吸附分离性能的提升机理。接着,采用DFT研究了电场中五边形石墨烯（penta-graphene,PG）上的CO2/H2和CO2/CH4吸附与分离行为。结果发现,施加电场可以显著提高CO2在PG纳米片上的结合强度。当电场强度从0.025 a.u.增加到0.030 a.u.时,被吸附的CO2分子由物理吸附转变为化学吸附。此外,在0.030-0.040 a.u.强度的电场中,通过电场的施加/撤销可以有效地控制CO2在PG纳米片上的吸附/脱附。随着电场强度的增大,H2/CH4与PG纳米片之间的相互作用略有增强但仍然较弱,说明在连续变化的电场中,CO2可以有效地从CO2/H2/CH4混合物中分离出来。最后,采用DFT和MD模拟方法,研究了在0.00-10.00%的拉伸应变下连续可调氮化碳（CN）膜的气体分离性能。DFT计算表明,随着外加拉伸应变的增大,CN膜中的气体扩散能垒减小,扩散速率和渗透率增大。气体分子通过CN膜的“开放”和“封闭”状态可以通过调节应变来控制。根据气体的渗透率,H2、CO2、CO、N2和CH4穿透CN膜的“开放”和“封闭”态的过渡点分别出现在0.00%、0.41%、2.17%、2.78%和8.62%的应变下。MD模拟结果与DFT计算结果吻合较好。CN膜可用于可控应变下混合物中CH4、N2、CO、CO2和H2的连续性分离。