稀土掺杂纳米Ti/Sb-SnO2电极的制备及其电催化降解农药废水的研究

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本论文在电极制备方面进行了单因素实验和电极参数的优化实验,并对电极性能进行了表征和分析。在电极应用方面主要对烯啶虫胺模拟的难降解农药废水进行了电催化降解实验和电解条件的优化实验,并对烯啶虫胺电催化降解机理进行了探讨。采用溶胶凝胶法制备了稀土Pr、Dy掺杂纳米Ti/Sb-SnO2双涂层电极,主要分为单因素实验和稀土掺杂电极参数的优化实验。电极材料和制备工艺是影响电极各性能指标的主要因素,通过单因素实验主要确定了稀土掺杂纳米Ti/Sb-SnO2电极的参数和制备工艺。采用正交设计和均匀正交设计两种实验设计方法对稀土Pr、Dy掺杂纳米Ti/Sb-SnO2电极制备的工艺参数进行优化。最终电极制备工艺参数的优化结果是均匀正交设计确定的,具体为:两层电极涂层的第一层掺杂Pr,第二层掺杂Dy,且离子摩尔浓度比为第一层Sn:Sb:Pr=100:5:0.75,第二层Sn:Sb:Dy=100:5:1.25,柠檬酸配体与金属离子的最佳摩尔比为M=0.5,各涂层的烧结温度为630℃,烧结速率为5℃/min,烧结时间为60 min。为了更好的研究高性能电极的特点,本论文对电极性能进行表征和分析。实验主要采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、X射线衍射(XRD)、动电位扫描曲线等检测分析方法对自制的稀土Pr、Dy掺杂纳米Ti/Sb-SnO2双涂层电极的表面形貌、晶体结构、元素组成、析氧电位等进行了表征和分析,研究结果表明,稀土Pr、Dy的掺杂和双涂层制备工艺使得电极表面更加致密均匀,表面晶粒细化,电极的电催化活性得到较大提高。采用自制的稀土Pr、Dy掺杂纳米Ti/Sb-SnO2电极为阳极,处理的烯啶虫胺模拟的农药废水,加入一定量的Na2S04作为支持电解质。采用正交试验法和均匀正交试验法对电解反应条件进行优化,采用紫外分光光度法对烯啶虫胺降解过程进行监测,采用CODer法对降解效果进行测定。探索出了一套利用阳极电催化降解难降解有机农药废水的最佳工艺参数。即电流密度为12.5 mA/cm2;支持电解质Na2S04浓度为0.4 mol/L;极板间距为3 cm-5 cm;降解时间为:2 h;溶液初始pH不调节,为7.2。对于初始浓度为40 mg/L的烯啶虫胺农药废水,在最佳降解条件电解1 h后,CODcr去除率达到70%以上,TOC的去除率达到65%以上,烯啶虫胺去除率达到90%以上。对于初始浓度为100 mg/L的烯啶虫胺农药废水,在最佳降解条件电解5h后,COD。r去除率达到98%以上,烯啶虫胺去除率达到99%以上。本文的研究成果丰富了掺杂Ti/Sb-SnO2电极制备理论,为电催化降解处理农药废水探索了一种新方法。
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