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重庆市是我国地形复杂、幅员面积最大的城市,也是我国最早出现雾霾型空气污染、且较为严重的城市之一,这不仅给当地居民的健康带来不同程度的危害,也影响了重庆市的城市投资环境和竞争力。基于此,本文首先分析了重庆市主城区主要大气污染物(PM10、SO2、NO2)的空间分布及年际、年和日变化特征;其次,采用K-means聚类方法对重庆污染天气大气环流进行分类,探析了污染天气过程特征及本地相关气象要素的变化与污染浓度的相关性,仔细研究了不同性质降水对大气污染物的清除效率;最后,采用观测资料分析和WRF-Chem数值模拟,重点研究了重庆主城区在晴天、阴天和雾天三种主要天气背景下,局地边界层气象特征及其变化对污染物浓度的影响,初步揭示了不利气象条件造成空气污染的影响机制。主要研究结果如下:(1)重庆主城区空气污染空间分布特征是:PM1o高污染区为工商业发达的主城核心六区,SO2高污染区主要分布在工业区,NO2高污染区主要出现在商业最繁华、车流量大的区域。(2)重庆主城区主要污染物(PM10、SO2、NO2)浓度的时间变化特征是:其年际变化总体呈下降趋势,空气质量呈逐年好转态势。年变化中主要污染期为秋末、冬季到初春(11月~次年3月),尤以12月最为严重,其次是11月,夏季污染最轻。PM1o逐时平均浓度呈现典型的“双峰双谷”日变化特征,具有12小时左右的变化周期,冬半年在12:00和22:00前后出现峰值,在7:00和18:00前后出现谷值,夏半年在11:00和23:00前后出现峰值,在7:00和17:00前后出现谷值;SO2平均浓度呈现“单峰”日变化特征,冬半年在12:00-13:00达到峰值,夏半年一般在10:00~11:00达到峰值;NO2平均浓度呈现不太典型的“双峰双谷”日变化特征,NO2主峰值出现在20:00前后,10:00-12:00前后的峰值不太明显。(3)采用K-means聚类方法对造成重庆主城区空气污染的500hPa大气环流形势进行分型,大致可分为一槽一脊型、纬向环流型、两槽一脊型、西高东低型和低槽东移型5种类型。在连续性污染天气过程中,地面目平均温度变化总体呈逐日上升趋势,日平均气压总体呈逐日下降趋势,日平均相对湿度变化主要表现为污染前期湿度先降低,后期逐渐增大,风速的变化趋势不明显,基本维持在1m/s~1.5m/s之间。(4)分析表明,重庆主城区边界层气象条件对污染物浓度有最直接的影响。在雾天、晴天和阴天三种典型代表性天气中,从夜间到清晨,出现逆温频率高且空风速较小,但由于夜间污染源排放减弱,污染物浓度呈现自然下降态势;其中雾天由于相对湿度大,水汽的吸附(转化)作用,污染物浓度下降速度比晴天和阴天快。8:00以后由于人群活动及污染排放量的增加,污染物浓度在上述三种代表性天气背景下均呈快速上升态势;从8:00到13:00,阴天升温不及雾天和晴天快且高低空风速也比较小,污染物浓度上升速度也比雾天和晴天快;13:00以后,三种代表性天气背景下重庆主城区边界层逆温均基本或完全消失,大气垂直扩散能力明显增强,污染物浓度开始明显下降;其中,晴天增温快,午后温度高,风速大,PM10浓度下降速度也快;雾天温度增速不及晴天快、且地面风速变化不大,因此PM10浓度降低速度低于晴天;阴天由于午后增温速度明显比晴天和雾天慢,增温幅度也小,风速也小,因而PM10浓度降低速度慢,相对污染浓度高。(5)通过逆温与昼夜温差相关性分析结果表明,与其他北方城市(如兰州市等)不同,重庆主城区由于冬半年昼夜温差小导致逆温强度弱、厚度薄,从而造成其冬半年轻度污染天气相对较多,很少出现中度及以上污染天气,这一点与北方城市冬季易出现重度污染的状况存在明显的差异。对重庆市大气扩散能力的分析结果也表明,湍流动能越强,污染物的垂直扩散能力越强,污染物浓度越低;但总体而言,重庆主城区污染物在大气中水平方向由平均风速完成的平流输送还是明显强于由湍流完成的垂直方向的输送与扩散。(6)数值模拟结果显示,WRF-Chem模式对重庆主城区大气边界层气象场有较好的模拟效果,其中MYJ方案对边界层温度场和风场模拟效果优于YSU方案。WRF-Chem模式基本能够模拟出重庆主城区PM10、SO2和N02浓度的日变化特征,但浓度值偏小,对污染物浓度模拟效果同样也是MYJ方案优于YSU方案。详细模拟结果表明,边界层高度(PBLH)能显著影响污染物浓度,通过计算8:00-17:OOPBLH与PM10的相关系数显示,PBLH与1~3小时后的PM10浓度负相关较好,表明白天PBLH明显增大1~3小时后PM10浓度才明显降低。不同天气背景下也略有变化,其中在雾天和阴天,PBLH;斗高后2-3小时PM10浓度才有明显下降,而在晴天PBLH升高后1~2小时PM10浓度就会明显下降,表明大气边界层气象条件变化速度越快,污染物稀释扩散响应时间也越短。上述PM10浓度随PBLH变化而变化的事实,能够较好地解释PM10日变化特征的成因。通过数值模拟还发现,边界层风场对污染物浓度变化也有明显的作用,在夜间,重庆主城区主要受下沉气流影响,对污染物的向上垂直扩散作用非常弱;在白天上午,由于建筑施工、机动车尾气等污染排放量的增加,当受逆温或夜间下沉气流持续控制时污染物的向上垂直扩散作用很弱,近地面污染物浓度会快速增加;相反,当日出后边界层专为上升气流时污染物的向上垂直扩散能力会增强,污染物浓度的增加速度会减慢,尤其在高空风速大且为强上升气流时,强烈的抽吸作用使得大气垂直扩散能力得到显著增强,能有效地抑制污染物浓度的增长态势。通常到午后,太阳辐射强烈,大气边界层内上升气流达到最强,PBLH达到最大,大气边界层垂直扩散能力最强,因而污染物浓度达到一日中的谷值点。在污染天气向非污染天气转换过程中,大气边界层的风速会明显增强且为上升气流,边界层高度会明显增高,湍流动能也明显增强,受大气的水平输送能力和垂直扩散能力都增强的共同作用,重庆主城区大气污染物浓度会明显下降,空气质量转好,由此较为细致地揭示了该区边界层气象条件的变化对空气污染影响的过程与机理。(7)研究表明,降水对重庆主城区空气污染物也有明显的清除作用,不同强度等级的日降水对PM10、SO2、N02清除效率和对API值降低率均呈现指数变化;连续性降水对污染物清除最有效的是前两天降水,且第二天降水对污染物的清除效率比第一天要高。逐时降水对PM10和S02清除效果好于N02;夜间降水对污染物清除效率比白天降水高;此外降雨对污染浓度上升阶段清除效果好于下降阶段。基于上述对重庆主城区空气污染时空变化特征及其与气象条件的研究,并利用降水能有效清除污染物的机理,结合该区首要污染物为PM10及其特殊的日变化特点,我们建议可通过局部的试验研究,然后在20::00~次日7:00(夜间)选择火箭、飞机增雨或高楼喷水等作业方式在重庆主城区进行人工干预措施,达到快速清除低空污染物,有效改善空气质量之目的;若选择在上午8:00~12:00可针对PM10浓度出现上升时间段内,通过飞机增雨或高楼喷水等方式进行作业,可能对抑制PM10浓度的升高会起到更好的效果。