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随着化石燃料的大量使用,大气中CO2的含量逐年增加,大量的CO2气体加速了全球气候变暖的步伐。现阶段,利用半导体光催化剂将CO2气体还原成含碳的能源材料是解决气候变暖和化石燃料消耗的一种可行有效的方法。我们知道理想的光催化剂材料不仅需要具备合适的能带结构以至于能够在可见光下激发参与催化反应,而且还需要具备有效的电荷分离和转移,以及优异的电化学稳定性和耐光腐蚀性。自从上世纪日本科学家利用TiO2在紫外光照射下实现了分解水产生氢气以来,很多研究人员们致力于设计功能性光催化剂材料用于高效的光催化反应,尽管近些年来光电化学分解水制氢以及CO2还原方面取得了很多进展,但是真正要实现光催化材料的工业化应用还有很长的路要走,这很大程度上是由于目前光催化材料的吸光能力和载流子传输能力不足导致。所以基于此,本实验计划以TiO2材料为基础,分别从构建异质结以及改善材料结构两方面入手设计并制备了材料体系,有效地提升了复合材料的光吸收能力以及光生载流子的分离传输能力,并最终实现了高效的CO2还原效率。具体实验内容如下:(1)利用一步水热法制备r-TiO2一维单晶纳米阵列作为光生载流子的高速传输通道,然后利用浸渍法依次将g-C3N4和Au量子点复合在r-TiO2纳米阵列的表面,构建以Au辅助的C3N4/TiO2复合Z体系异质结。Z体系异质结的构建有效地改善了复合材料的光吸收能力以及载流子的分离、传输效率,其次量子化的g-C3N4由于能带展宽效应使得复合材料具备了更高的还原能力,在不添加任何牺牲剂的前提下实现了高效的CO2还原效率,其中还原产物CO的产率可以达到0.138?mol?cm-2?h-1,CH4的产率可以达到0.032?mol?cm-2?h-1,这个速率是纯的r-TiO2的4倍多。与此同时,TiO2基的薄膜结构使得催化剂在化学反应前后的收集和循环使用方面表现了巨大优势。(2)利用一步水热法制备带有针状次级结构的一维含钾钛酸盐纳米阵列,然后通过离子交换法将钛酸盐中的K+用H+置换,并在高温下退火使结构重组,以此得到一维单晶多孔的锐钛矿相纳米阵列。优异的多孔单晶结构不仅有效改善了材料的光吸收性能,而且凭借大的比表面积和高效的载流子传输性能实现了优异的CO2还原效率,其中CO的还原产率可以达到0.129?mol?cm-2?h-1,CH4的还原产率可以达到0.019?mol?cm-2?h-1。本论文通过构建异质结以及优化材料结构两方面入手,设计并制备了高效的TiO2基光催化剂材料用于高效的CO2还原反应,并取得了优异的成果。这些思路为稳定高效的光催化剂材料的设计提供了指导意义,也可以为光催化剂材料的工业化生产和实际应用提供解决思路。