负介材料(Epsilon-negative Material)作为超材料的分支,在微波吸收,屏蔽,电容器储能,天线等领域均有应用。同时负介电常数作为一种物理学参量,其大小,频段,频散的可调性也成为应用的先决条件。以逾渗理论为指导,通过制备不同功能体的逾渗材料体系,可以实现对频段,大小,频散特性的有效调控。本课题通过机械混合-高温烧结与原位浸渍法制备了铁-钛酸钡陶瓷基复合材料、银-钛酸钡陶瓷复合材料、碳纳米管-钛酸钡陶瓷复合材料。通过模压,低温碳化制备了以纤维素为前驱体的C/C自逾渗复合材料。钛酸钡陶瓷具有室温下高介电常数,低损耗,铁电,压电性,易制备具有介电共振现象。来自于有机前驱体的C/C复合材料轻质、环保且易于制备。使用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱仪(Raman)、热重分析仪(TG-DSC)手段表征复合材料的微观结构和组织成分,采用安捷伦阻抗分析仪表征材料的电学和介电性能,用ZsimpWin阻抗分析软件进行等效电路分析,借助逾渗模型、自由电子模型、电偶极子模型、等效电路模型等对内部导电相电磁响应进行分析,探索负介电产生的机理。具体研究内容如下:(1)金属-钛酸钡陶瓷基负介材料:铁-钛酸钡复合材料与银-钛酸钡复合材料。使用高能球磨机械混合与湿法浸渍还原在钛酸钡陶瓷基体中引入导电功能体,利用绝缘基体“稀释”自由电子浓度,铁-钛酸钡复合材料在含量超过50wt%的样品中出现100-200MHz频段下的负介行为,在高频表现为正介电;银-钛酸钡复合材料在50wt%的负载下出现负介行为。通过在不同频段可控的负介性能,探索了负介频率下限,比较了相同绝缘基体不同功能体的逾渗复合材料对负介电性能的影响。(2)碳纳米管-钛酸钡陶瓷基负介材料:选用长径比约为8000的多壁碳纳米管作为功能相,利用酸洗与超声分散增强其在陶瓷基体的分散度,使用传统陶瓷制备方法获得逾渗复合材料实现了负介电性能。碳纳米管负载为7wt%、10wt%的样品在300MHz-1 GHz与900Mhz-1 GHz出现由正值转负的负介行为,12wt%、14wt%负载下显示出整个测试频段下的负介行为。其电逾渗阈值为9.96,在逾渗阈值附近出现跳跃电导-类金属电导的转变。(3)C/C自逾渗复合材料的制备:利用纤维素在碳化过程中有机物向无定型碳转变和石墨化过程,构建自逾渗网络,表征射频下的介电性能,碳化温度超过500℃时在射频波段实现稳定弱负介电性能,同时,随着碳材料石墨化程度的升高,负介行为也发生改变。使用电子模型和电偶极子模型拟合负介电谱探究不同电子浓度的碳材料对负介性能的影响,用等效电路模型分析电学性能。