目前,氧化铝碳热氮化制备氮化铝所需的温度较高且制备时间较长,这使得氮化铝生产成本较高和生产效率较低。针对以上问题,本文首先采用了热力学计算和从头算分子动力学模拟对氧化铝碳热氮化过程进行了相关的理论研究,并在理论研究的基础上开展了大量的实验研究,为真空下氧化铝碳热氮化制备氮化铝提供了相应的理论基础和实验方案。本文先对氧化铝碳热氮化过程中可能涉及的反应进行了常压和300Pa下的热力学计算。热力学计算结果表明降低压强不但有利于AlN的形成而且还有利于Al₂CO、Al₄C₃、Al₂O（g）等副产物的产生,且在氮气气氛下这些副产物容易被转化成氮化铝。采用从头算分子动力学模拟对Al₂O₃-C-N₂体系进行了研究,研究结果表明在1723K¹923K的条件下和物料中N₂已经扩散到的区域内,氧化铝碳热氮化反应会发生且还原和氮化过程是同时进行的,其反应方程式为Al₂O₃+3C+N₂=2AlN+3CO（g）。真空下氧化铝碳热氮化反应的实验研究表明:氮化铝合成的最佳条件为1550℃、2.5h和300Pa。在物料中Al₂O₃/C的摩尔比为1:3¹:4时,配碳比对反应的影响不大,且2g200目的Al₂O₃/C的摩尔比为1:3.25的物料在最佳实验条件下氧化铝可完全被转化为氮化铝。与1g在常压下温度为1600℃和保温时间为5h氧化铝才能全部被转化成氮化铝相比较,真空下氧化铝碳热氮化制备氮化铝可有效降低制备温度,减少制备时间。结合实验研究、热力学计算以及从头算分子动力学模拟的结果推测在本文的实验条件下,氧化铝碳热氮化反应是一个气-固相反应,其可能的反应机理为:在300Pa和1273℃至1501℃条件下,当N₂扩散至Al₂O₃与C表面时,N₂会与Al₂O₃和C发生碳热还原氮化反应,其反应为Al₂O₃+3C+N₂=2AlN+3CO（g）,但反应速率较慢。当温度升至1501℃以上,Al₂O₃会与C反应生成Al₄C₃或Al₂CO,而生成的Al₄C₃或Al₂CO可迅速与扩散至其表面的N₂反应生成AlN和C或CO（g）,在整个氧化铝碳热氮化过程中没有气态Al的氮化反应发生。本文还研究了反应助剂CaO和CaF₂对真空下氧化铝碳热氮化还原反应的影响。研究结果表明:分别加入10wt%的CaF₂和CaO后,在1650℃、2h和300Pa下,氧化铝能够完全转化成氮化铝,这与在相同条件下不加入任何反应助剂相比,保温时间减少0.5h。加入CaF₂或CaO能够有利于氧化铝碳热氮化反应,其原因可能是加入CaF₂或CaO后将气-固相反应转化成气-液-固相反应。