【摘 要】
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抗生素滥用引起的细菌耐药性和环境污染问题已成为全球医疗卫生领域一项重大难题。光激活的纳米材料因其优异的杀菌能力和较低的细菌耐药性,俨然成为目前抗菌领域研究的热点之一。金属有机骨架（MOFs）材料ZIFs,凭借其良好的生物相容性和广谱的杀菌性质成为抗菌领域研究的热门。但沸石咪唑酯骨架材料（ZIFs）可见光吸收能力弱,光转换效率低,极大限制了其光激活抗菌活性。本文通过将光动力学治疗中常用的一类光敏剂氟
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抗生素滥用引起的细菌耐药性和环境污染问题已成为全球医疗卫生领域一项重大难题。光激活的纳米材料因其优异的杀菌能力和较低的细菌耐药性,俨然成为目前抗菌领域研究的热点之一。金属有机骨架（MOFs）材料ZIFs,凭借其良好的生物相容性和广谱的杀菌性质成为抗菌领域研究的热门。但沸石咪唑酯骨架材料（ZIFs）可见光吸收能力弱,光转换效率低,极大限制了其光激活抗菌活性。本文通过将光动力学治疗中常用的一类光敏剂氟硼吡咯及其衍生物（BODIPY）引入ZIFs系列的骨架中,构建了一系列BODIPY功能化材料BODIPY-ZIF-8、BODIPY-ZIF-90和BODIPY-Zn。通过对三者结构与抗菌活性进行详细的分析与比较,探讨了光敏基团BODIPY对材料抗菌性能的影响,揭示了BODIPY功能化Zn基抗菌材料的构效关系及光激活抗菌机理。具体内容如下:（1）通过配位自组装策略成功制备了新型可见光响应的纳米抗菌材料BODIPY-ZIF-8并研究了其抗菌活性。研究结果表明:BODIPY-ZIF-8是平均粒径为300 nm,比表面积为612.30 m~2/g的中空的空心纳米球。抗菌实验表明BODIPY-ZIF-8是COOH-BODIPY与ZIF-8协同抗菌体系,对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌MIC均为1.25μg/m L,高于文献中已报道的基于ZIF-8的抗菌材料的抗菌活性。抗菌机理研究表明:COOH-BODIPY的引入不仅极大增强了BODIPY-ZIF-8的光吸收能力,有效降低了其能带,而且促进了羟基自由基（·OH）和单线态氧（~1O2）等活性氧的产生和Zn2+的释放,继而提高了BODIPY-ZIF-8的抗菌活性。（2）以NH2-BODIPY作为光敏剂,ZIF-90中未配位的醛基作为活性位点,通过醛胺缩合反应将NH2-BODIPY引入到ZIF-90的骨架中,成功构建了新型可见光响应的抗菌材料BODIPY-ZIF-90。在NH2-BODIPY和ZIF-90协同作用下,相较于ZIF-90,BODIPY-ZIF-90表现出更加优异的抗菌活性。在可见光照射下,7.5μg/m L的BODIPY-ZIF-90能够杀灭10~5CFU/m L的大肠杆菌和金黄色葡萄球菌。BODIPY-ZIF-90光激活抗菌机理研究表明:在光照条件下,BODIPY-ZIF-90高效产生ROS（单线态氧,羟基自由基、超氧自由基等）的同时,通过静电作用与细菌结合,破坏细菌的表面电荷平衡,杀死细菌。（3）以新合成的IMD-BODIPY作为光敏配体,Zn2+作为中心金属,通过自组装反应构建新型光响应抗菌材料BODIPY-Zn。BODIPY-Zn光响应抗菌活性高,在2 h的LED光照（4 W）后,3.75μg/m L的BODIPY-Zn能完全抑制大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的生长。其抗菌机制表明,光敏配体IMD-BODIPY与Zn2+分子内高效的能量传递不仅提高了BODIPY-Zn生成ROS的效率,而且增强了BODIPY-Zn对细菌的吸附作用,有利于BODIPY-Zn光诱导抗菌性能的提高。
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