长余辉材料辅助的等离子半导体光催化剂的制备及其协同光催化性能的研究

来源 :南昌航空大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:llw88636108
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
光催化剂只有在光的照射激发下,才能发生一系列的光催化反应,但光源撤除时,反应会立刻停止,这限制了光催化剂的广泛应用。长余辉发光材料因为其储能-释能的性质而被视为可支持半导体光催化剂全天候光催化潜能材料。近年来利用长余辉材料辅助的半导体光催化剂越来越多,半导体通过纳米粒子等离子共振效应增强可见光吸收,长余辉发光材料能在无光照条件下提供光源持续激发等离子光催化剂,使其在无光照条件下继续进行光催化反应。本论文,一方面对半导体光催化剂进行修饰,负载贵金属纳米金,拓宽可见光的吸收范围;另一方面将纳米金等离子复合光催化剂与长余辉发光材料复合,通过与纳米金等离子共振效应的协同作用,探究长余辉发光材料辅助的等离子半导体光催化剂黑暗处降解有机污染物的性能。
  (1)SrAl2O4:Eu2+,Dy3+/Au@BiVO4长余辉材料辅助的等离子体光催化剂:采用柠檬酸还原法制备NanoAu溶液,结合溶胶凝胶法制备Au@BiVO4等离子光催化剂,再通过机械球磨法将Au@BiVO4和SrAl2O4:Eu2+,Dy3+混合均匀,最后在氩气保护下400℃煅烧保持4h,形成蓄光光催化剂。通过应用XRD、FE-SEM、UV-visDRS、荧光光谱、XPS、光电流密度等表征方法研究了材料的结晶度、表面形貌、光吸收性能、荧光性能以及光电化学性能。实验结果表明,500℃、4h下可以形成单斜相的BiVO4样品。纳米金负载的BiVO4样品可见光吸收强度随着金负载量的不同先增大后减小,光电流响应也先增大后减少,可见光照射1h可降解亚甲基蓝(MB)80%。蓄光光催化剂在光照10min黑暗90min条件下交替降解有机污染物MB,在可见光下和黑暗处对MB降解效率均有提高,在黑暗处可降解7%。研究表明长余辉蓄光材料SrAl2O4:Eu2+,Dy3+发出的光能被BiVO4吸收,纳米金的等离子共振效应提高了BiVO4对长余辉材料的响应范围,降解主要活性物质是羟基自由基和空穴。
  (2)SrAl2O4:Eu2+,Dy3+/Au@SrTiO3长余辉材料辅助的等离子体光催化剂:采用溶剂热法制备得到立方相钙钛矿结构的SrTiO3样品,然后采用柠檬酸还原法合成Au@SrTiO3样品,最后通过机械球磨法将Au@SrTiO3和SrAl2O4:Eu2+,Dy3+混合均匀,最后在氩气保护下300℃煅烧保持4h,形成蓄光光催化剂。通过应用XRD、FE-SEM、UV-visDRS、荧光光谱、XPS、光电流密度等表征方法研究了材料的结晶度、表面形貌、光吸收性能、荧光性能以及光电化学性能。实验结果表明:随着纳米金的负载,由于纳米金等离子共振效应,Au@SrTiO3在可见光区有强烈的吸收带。在纳米金负载量达1.42wt%时,Au@SrTiO3漫反射光谱吸收强度最大并与SrAl2O4:Eu2+,Dy3+的发射峰出现最大重叠,光电流响应强度也达到最大。通过降解实验表明,黑暗条件下单一的SrTiO3不能利用长余辉发光材料发出的余辉,在黑暗处没有活性。长余辉材料与纳米金负载的SrTiO3复合时,不管在可见光下还是在黑暗条件下光催化降解RhB效率均提高,经过光照15min和黑暗120min的交替降解有机污染物实验,在黑暗处可降解6%RhB,其降解的主要的活性离子为空穴。
  (3)SrAl2O4:Eu2+,Dy3+/Au@ZnO长余辉材料辅助的等离子体光催化剂:采用柠檬酸还原法制备好NanoAu溶液,结合溶胶凝胶法制备Au@ZnO等离子光催化剂,最后通过机械球磨法将Au@ZnO和SrAl2O4:Eu2+,Dy3+混合均匀,最后在氩气保护下400℃煅烧保持4h,形成蓄光光催化剂。通过应用XRD、FE-SEM、UV-visDRS、荧光光谱、XPS、光电流密度等表征方法研究了材料的结晶度、表面形貌、光吸收性能、荧光性能以及光电化学性能。实验结果表明:在600℃、2h条件下制备了纤锌矿型ZnO样品,随着纳米金的负载,由于纳米金等离子共振效应,Au@ZnO在可见光区有强烈的吸收带,在纳米金负载量达1wt%时,Au@ZnO漫反射光谱可见光吸收强度最大,光电流响应最高,Au@ZnO漫反射光谱与长余辉材料的发射光谱出现最大重叠。黑暗条件下单一的ZnO不能利用长余辉材料发出的余辉,在黑暗处没有活性,当长余辉材料与纳米金负载的ZnO复合时,光催化降解罗丹明B在光照和黑暗处都得到了提升,经过光照10min黑暗120min的交替降解实验,在黑暗处可降解RhB7%,主要降解活性离子由空穴,羟基自由基和超氧自由基同时起作用。
其他文献
冰碛层隧道围岩开挖后极易出现掌子面涌水及洞身坍塌,威胁隧道施工安全;隧道通车后,基底易受列车动载作用产生过大沉降,威胁隧道运营安全。目前,国内外关于冰碛层隧道围岩的研究主要集中在本构模型及路用价值等方面,而隧道修建技术的研究几乎空白。随着川藏铁路建设工作的稳步推进,川藏线将大面积穿越山南、林芝、折多山、海螺沟及康定等冰碛层地质聚集区,针对冰碛层隧道围岩的工程特性及隧道修建技术的研究显得愈发重要。基
工程结构在设计中需要遵循安全可靠、适用、美观、耐久等原则,其安全可靠与否不但影响结构正常使用,还关系到人身安危,因此,结构可靠度分析对于全面保障结构安全性尤为重要。现有结构可靠度分析方法中,矩法是以随机系统响应的统计矩为基础的可靠度分析方法。矩法因其简单易行、不用计算功能函数的梯度信息的优点正被广泛使用。基于矩法的结构可靠度分析是根据已知基本随机变量的分布情况计算求解功能函数的统计矩,并通过参数化
学位
结构连续倒塌是指结构因偶然荷载而造成局部结构破坏失效,继而引起与失效破坏构件相连的构件连续破坏,最终导致相对于初始局部破坏过大范围的、不成比例的倒塌破坏。可以造成结构连续倒塌的起因可能是爆炸、撞击、火灾、飓风、施工失误、基础沉降等偶然因素。当偶然因素导致局部结构破坏失效时,整体结构不能形成有效的多重荷载传递路径,破坏范围就可能沿水平或者竖直方向蔓延,最终导致结构发生过大范围的倒塌甚至是整体结构的倒
学位
磷酸镧是稀土材料在光学方向发展的基础,作为重要的基质材料,磷酸镧的晶体形貌则是影响它的性能的一个最重要的因素,磷酸镧作为基质材料掺杂其他稀土离子作为敏化剂,晶体中的缺陷消耗了电子跃迁的能量,发光强度和量子效率受到影响,因此合成磷酸镧晶体的研究是稀土发光材料的前提。  本文围绕水热法制备磷酸镧晶体而展开探究,制备出无规则块状、鹅卵石状和类似球状三种形态的磷酸镧形貌。从磷酸镧样品纯度和晶体形貌两个方面
学位
近年来,伴随着传统重工业化的飞速发展,地球上的化石能源的大量消耗而导致了能源危机的加剧,以及生态环境不断恶化的问题,因此,利用自然界中储存丰富的可再生资源去加速开发新型的绿色可再生新能源成为科学研究学者们的重点课题项目。其中,5-乙氧基甲基糠醛(5-Ethoxymethylfurfural,EMF)是一种重要的,高能量密度的新一代绿色液体生物燃料和柴油添加剂,因此,被公认为是潜在的绿色环保替代燃料
学位
近年来水污染治理已然成为人们普遍关注的问题,尤其是持久性有机污染物(POPs)的去除。POPs对人类的健康和环境有着极其恶劣的影响,因此净化水环境成为了亟待解决的问题。光催化技术作为一种绿色的高级氧化技术,不仅可以解决资源不足问题,将光能转换为氢能;还可以治理环境污染,将有毒有害的污染物降解或矿化成为低毒性甚至无毒性的物质。研究表明,传统光催化剂存在光谱响应范围窄,太阳能利用率低等缺陷,这些因素很
持久性污染物是指能持久存在于环境中、通过生物食物链累积的有害化学物质,因其具有持久性、高毒性、生物累积性以及远距离迁移性,对生物及人体健康构成巨大威胁,迫切需要开发出一种廉价、高效、抗干扰能力的吸附剂来治理含持久性污染物的水体。双酚A(BPA)是一种典型的持久性污染物,作为一种重要的化工原料,双酚A应用广泛、需求量大,污染问题日益突出,无疑增加了对人类暴露的风险;钯离子作为一种性能十分优越的重金属
氢气作为一种具有高热值、来源广泛的清洁燃料,引起了科学家的广泛研究。电催化裂解水或尿素产氢是一种简便、环境友好、可持续的技术。遗憾的是,电催化裂解水或尿素产氢在反应过程中存在高过电位而致使大量能量的损耗。尽管商业的贵金属催化剂具有高效的催化活性,但是高成本、原材料短缺、稳定性差等问题限制了它们的大规模应用。过渡金属材料具有价格低廉、来源广泛等优点,使得它们在能源、催化等方面的大量应用。因此人们亟需
学位
烯烃的双官能团化反应因其可以在烯烃的位置同时引入两个不同的官能团并且具有高选择性等优点,该方法在有机合成中占有重要地位。由于其方便、高效、经济、适用性强等特点,广受化学家的青睐。烯烃的双官能团化反应在一些天然药物及药物中间体的合成和药物的修饰过程中具有非常重要的意义。  含有杂原子的化合物骨架结构在一些天然产物、药物分子以及一些有机化合物中间体中广泛存在。目前,将杂原子化合物结构引入到有机分子骨架
学位
近几十年来,全球人口的不断增加,能源的需求日益增加以及带来的环境污染问题,急需开发出高效、绿色的能源转换和储存装置。电化学氧还原反应(ORR)作为燃料电池的阴极反应,电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)可以中和碳排放、产生具有经济价值的产物的潜力,研发高效绿色的ORR、CO2RR催化剂被认为是发展可持续清洁能源的重大目标之一。然而,ORR和CO2RR的实用性由于其反应动力学缓慢和不稳定性而受到阻碍