酸性环境下铀尾砂固化体孔隙结构演化特征及U(Ⅵ)浸出与氡析出规律的试验研究

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随着核电与国防工业的快速发展,铀的需求量不断增加,我国南方的江西省、湖南省和广东省作为最早的铀生产基地,大量的铀尾矿和铀废水堆存在铀尾矿库中。随着时间的推移,在复杂的外界条件影响下,铀尾矿库中的铀及其它放射性元素通过土壤和大气向周围环境中迁移扩散,不仅会污染周围的农田和地下水,还会对附近居民的身体健康状况造成严重的影响,随着铀生产基地逐渐向西北地区转移,中国南方的铀尾矿库逐渐进入退役治理阶段。本文根据南方某铀尾矿库退役治理的要求,以硅酸盐水泥为主要胶凝材料,外掺高炉矿渣与偏高岭土对其进行固化处理。研究在酸性环境浸泡环境下,固化体试样的抗压强度、U(Ⅵ)浸出率、氡析出率和孔隙结构与掺合料、掺量及浸泡时间之间的关系。论文的主要研究内容和结论如下:(1)本文对铀尾砂、硅酸盐水泥、高炉矿渣和偏高岭土等材料的理化特性进行分析,依据以上掺合料的理化特性,将高炉矿渣、偏高岭土、粒化高炉矿渣+偏高岭土(质量比为1:1)分别以硅酸盐水泥的10%、15%和20%的掺量对铀尾砂进行固化。(2)掺加矿物材料可以增强固化体的抗压强度,随着浸泡时间的增长,固化体试样的抗压强度呈现不同程度的衰退,浸泡时间为60d时,P.O试样的抗压强度最低为8.073Mpa,均满足水泥固化体中抗压强度不低于7Mpa的要求。(3)随着浸泡时间的增长,固化体试样的U(Ⅵ)浸出率逐渐降低,浸泡时间在30d之前,U(Ⅵ)浸出率降低速率较快,随着浸泡时间的增长,U(Ⅵ)浸出率逐渐趋于平缓,当浸泡时间为60d时,固化体试样的U(Ⅵ)浸出率稳定在1.3×10-4cm/d左右。(4)本文采用密闭腔体法测量不同固化体试样在不同浸泡时间下的累积氡浓度,然后分别求出氡析出率、氡扩散长度和氡扩散系数。结果表明:随着掺合料掺量的增加,累积氡浓度、氡析出率均降低,随着浸泡时间的增长,固化体试样受腐蚀劣化,其累积氡浓度和氡析出率均增大,浸泡时间为60d时,硅酸盐水泥试样单面氡析出率最高为0.238Bq·m2·s-1,偏高岭土试样单面氡析出率最低为0.114Bq·m2·s-1,均满足退役治理后氡析出率不大于0.74Bq·m2·s-1的要求。(5)随着掺合料掺量的增加,固化体试样的T2谱分布曲线向左偏移,峰值、积分面积和孔隙度均减小;随着浸泡时间的增长,固化体试样的孔隙结构发生溶蚀反应,致使T2谱分布曲线向右偏移,峰值、积分面积和孔隙度均增大,浸泡时间为60d时,20%掺量的偏高岭土试样的T2谱积分面积和孔隙度最小,分别为6450.48和4.170%。本研究结果可以为实际工程中的中、低放固体废弃物的固化处理提供相应的参考依据。
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