CuO-CeO₂催化剂因表现出优良的CO氧化反应活性而长期受到人们的关注。因此,很多研究者对其开展了反应机理的研究,并将这种优良的反应活性归因于铜铈两物种之间的协同作用。本论文通过浸渍法制备了一系列CuO/CeO₂和CeO₂/CuO催化剂,用于CO氧化活性位及其反应动力学的研究。通过XRD,Raman,in-situ DRIFTS,H₂-TPR和CO-TPR等技术对催化剂的物相结构和表面活性物种进行了表征。结合其催化性能,建立了催化剂结构与其反应活性之间的关系,同时开展了反应动力学研究,探讨了催化剂中的氧缺位在反应中的作用。本论文的内容主要包括以下几个部分:1.用浸渍法制备了一系列不同CuO含量的CuO/CeO₂和不同CeO₂含量的CeO₂/CuO催化剂,并进行了CO氧化反应测试。通过N₂O化学吸附法和XRD方法分别测定了CuO和CeO₂的晶粒大小,发现CuO和CeO₂的晶粒大小随着负载量和焙烧温度的提高而增大。in-situ DRIFTS结果表明通过CeO₂促进Cu²⁺/Cu⁺氧化还原对的生成,使CO在Cu⁺表面吸附强度增强。与纯CeO₂或CuO（5）/SiO₂-500催化剂相比,CuO（5）/CeO₂-500表现出更好的氧化活性,表明了CuO和CeO₂在反应中的协同作用。通过比较CuO粒子大小为4.1 nm的CuO（5）/CeO₂-500和CeO₂粒子大小为4.0nm的CeO₂（5）/CuO-500催化剂的CO催化氧化活性,发现这两者活性十分相近,表明反应发生在CuO-CeO₂的界面。以位于CuO-CeO₂界面外围的活性位计算得到的转化频率（TOF）结果表明位于大颗粒CuO上的单个活性位要比位于小颗粒CuO上的单个活性位具有更好的反应活性,说明CuO-CeO₂催化剂催化氧化CO是属于结构敏感性反应。而位于大颗粒CuO上的单个活性位的高活性可归因于该活性位具有更高的CO化学吸附密度。2.通过采用微分反应器,开展了CuO/CeO₂催化剂的CO氧化反应动力学研究,从而获得了一系列的CO氧化反应动力学数据。实验结果表明反应速率与CO分压的大小直接相关,与O₂分压无关。在反应温度为70℃时,CO和O₂的反应级数分别为0.7和-0.14。这说明了随着CO分压的增大,反应速率增大明显,而O₂分压的大小对反应速率的影响较小。通过Arrenhuis公式,测得活化能为63.8 kJ/mol。同时提出了适合本反应体系的反应机理,即Mars-van Krevelen反应机理。该反应机理认为首先CO吸附在Cu⁺上,而后迁移至铜铈界面,再并与由CeO₂载体提供的氧物种进行反应。而载体表面的氧缺位又能被反应气氛中的O₂补充,完成催化循环。3.考察了不同温度焙烧的CuO（5）/CeO₂催化剂在酸洗前后的CO氧化性能和结构变化。结果表明,催化剂活性随着焙烧温度的升高而增强,600℃焙烧的催化剂活性最高。in-situ DRIFTS结果表明CuO（5）/CeO₂-400比CuO（5）/CeO₂-600具有更多的CO吸附位,然而Raman结果表明CuO（5）/CeO₂-600比CuO（5）/CeO₂-400具有更高的氧缺位浓度。催化剂经酸洗后,CO吸附中心消失,但不影响氧缺位浓度。经过酸处理后的CuO（5）/CeO₂-600催化剂比CuO（5）/CeO₂-400表现出更好的反应活性,表明氧缺位浓度影响了催化剂的反应活性,而这种影响可能来自于氧缺位对反应中氧物种的活化作用。