【摘 要】
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电解质水溶液结构是现代化学研究的前沿领域之一,是发展溶液理论的基础。Na+作为酶催化过程的基本元素和结构促进离子,其水合结构是研究的热点；硫酸盐粒子能改变云的性质并散
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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电解质水溶液结构是现代化学研究的前沿领域之一,是发展溶液理论的基础。Na+作为酶催化过程的基本元素和结构促进离子,其水合结构是研究的热点；硫酸盐粒子能改变云的性质并散播太阳辐射,对人类健康和全球环境具有负面作用,详细研究SO42-水合结构及特性,可为减少其排放提供理论依据。
本文用快速X射线衍射仪和同步辐射光源研究了不同温度和浓度下Na2SO4溶液的时间空间平均结构,采用KURVLR程序处理衍射数据,得到溶液径向分布函数,通过模型计算和精修获得Na2SO4溶液的结构参数,并讨论了浓度、温度对溶液结构的影响。
Na2SO4·20H2O溶液中,室温时六水合钠离子Na+-O(Ⅰ)距离是0.235nm,随温度升高和浓度降低,Na+-O(Ⅰ)距离减小,平均配位数仍近似为6。Na+的第二水合层结构对浓度温度变化敏锐,作用数随温度升高和浓度降低增大。八水合硫酸根离子S-Ow距离为0.380nm左右,随浓度降低SO42-的配位数和水合距离增大,分别变为0.382,14.34(298K)和0.388nm,14.63(323K)。较浓溶液中H2O(Ⅰ)-H2O(Ⅱ)/Os的平均距离为0.289(298K)和0.294nm(323K),随温度升高水分子网络结构破坏程度增大,323K时稀溶液中0.290nm H2O-H2O峰分裂成0.275和0.305nm两个峰。
另外,首次用衍射法确定较浓溶液中存在NaOSO3-接触离子对,Na-S特征距离为0.347(298K)和0.350nm(323K),SO42-以单齿形式与Na+配位,配位数依次为0.325和O.527,表明高温高浓度有利于离子对的形成。
同步辐射法测量的Na2SO4·40H2O溶液中,Na+-O(Ⅰ)距离为0.244nm,配位数6.09,而Na+-O(Ⅱ)距离为0.448nm,配位数12.8。SO42--H2O距离为0.375nm,配位数8.35,接触离子对中Na-S距离0.345nm,配位数0.23。
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