Co3S4和AgI纳米比色传感器的构建及性能研究

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纳米材料模拟酶较传统生物酶表现出更优异的耐受性和稳定性,且成本较低,基于纳米材料构建的比色分析传感器可提高传感器灵敏度,并降低检测限。本文介绍了纳米比色传感器在食品添加剂、生物毒素、化学毒素等食品污染物检测中的应用,在此基础上构建了基于Co3S4、AgI和AgI/TiO2三种纳米材料的模拟酶比色传感器,并对构建过程进行了研究,同时将三种比色传感器用于过氧化氢、三聚氰胺和氯霉素的检测,为实际应用奠定了基础。论文的主要研究内容如下:(1)以有机金属羰基钴为原料,采用热回流法制备尺寸在4 nm7 nm范围内且分布均匀的Co3S4纳米颗粒(Co3S4 NPs),并进一步构建了Co3S4NPs-TMB-H2O2型比色传感器,同时对传感器的的灵敏度和稳定性等进行了研究。结果表明,Co3S4 NPs对H2O2和TMB均具有较高的吸附能力和催化活性;在最优条件下该比色传感器检测H2O2的线性浓度范围为0.1mmol/L0.8mmol/L,检测限为0.1 mmol/L,用于实际牛奶样品检测的回收率为90.42%120.57%,具有较好的可信度和实用性。(2)采用沉淀法制备了平均粒径约60 nm的AgI纳米颗粒(AgINPs),研究表明AgI NPs具有类过氧化物酶活性,较天然辣根过氧化物酶HRP具有更宽的温度耐受范围,且AgI NPs的催化过程遵循典型的Michaelis-Menten动力学,较HRP和其他材料对H2O2有较好的亲和力。基于上述研究,进一步构建了一种高选择性、高灵敏度检测H2O2和三聚氰胺的比色传感器。结果表明,H2O2线性检测范围为0.05 mmol/L0.4 mmol/L,检测限为0.01μmol/L;三聚氰胺线性检测范围为0.8μmol/L60μmol/L,检测限为0.8μmol/L。采用标准添加法检测牛奶样本中三聚氰胺含量的回收率为87.90%109.95%,验证了本法应用于检测牛奶中三聚氰胺含量的可行性。(3)以沉积-沉淀法制得形貌为球形结构、尺寸直径约在25 nm的CS-AgI NPs/TiO2异质构,机理实验显示AgI NPs/TiO2异质构的光催化机理主要是光致空穴氧化TMB显色。基于该材料的光致模拟酶活性构建了竞争型比色免疫传感器。该传感器用于检测生物毒素氯霉素的线性范围为0.03nmol/L12.53 nmol/L,检测限为0.03 nmol/L,具有检测限低、灵敏度高、稳定性好等特点,同时用于实际样品中氯霉素含量检测的结果与商业化酶联免疫法一致。
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