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论文基于吸附净化气相多环芳烃(PAHs)对高效吸附、低耗再生的实际需求与技术发展趋势,采用介孔吸附剂,针对吸附热力学与动力学、脱附再生特性和微观吸附机制三大关键问题,展开了系列的实验与分子模拟研究。搭建了气相PAHs准平衡吸附实验,分别对三种PAHs(萘、菲、芘)在三种典型介孔吸附剂(硅基MCM-41、SBA-15和碳基CMK-3)上的吸附相平衡与吸附动力学进行了研究,获取了吸附等温线与不同浓度下的穿透曲线,确立了 Freundlich、Langmuir模型分别对大、小吸附质的适用关系,以及准确的恒定浓度波穿透曲线模型。研究结果表明,内扩散为PAHs吸附的主要控速步骤,介孔材料较传统吸附剂具有更高的吸附速率,并存的微孔结构有助于在低浓度下提高PAHs吸附量,且微-介交联孔结构利于吸附传质,但无序微孔结构会增加大分子(菲、芘)的内扩散阻力。提出了优化后的脱附热分析方法,基于程序升温(TPD)实验确立了各吸附体系的脱附峰值温度及脱附动力学三因子,发现了随机成核增长模型为PAHs脱附的主流机理函数,菲/SBA-15与芘/CMK-3则分别由于二维扩散与π-π作用而呈现特殊机理。MCM-41 一维介孔中的PAHs脱附行为基本一致,SBA-15微-介交联孔可促进脱附传质,CMK-3富含微孔的碳棒阵列虽强化吸附但会抑制脱附扩散。合理的微孔分布是优选高效PAHs吸附剂的关键因素。基于多尺度分子模拟方案,构筑了 MCM-41与SBA-15模型,采用蒙特卡洛法与分子动力学法模拟了 PAHs的吸附效果及吸附状态,结合实验印证了微-介交联孔是提高平衡吸附量、稳定吸附热及均衡吸附质分布的关键因素;随分子量增大,吸附质相对介孔表面的平铺性、有序度与稳定性增大。采用第一性原理进一步模拟研究了 PAHs在硅基表面上的吸附构型、相互作用能及各作用力贡献等微观特性,揭示了对于以物理吸附为主的PAHs吸附,色散力占主导作用且对疏水表面上的吸附促进尤为显著,PAHs分子离域π电子起到静电吸引作用,氢键则主要起到侧向约束PAHs吸附质的作用。论文研究成果可为介孔材料吸附净化气相PAHs提供理论和技术参考,具有重要的科学意义和应用价值。