基于PAN/Fe2O3复合纳米纤维构筑葡萄糖生物传感器的研究

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葡萄糖生物传感器的灵敏度高低、特异的选择性、抗外界条件干扰性能受酶与电极表面的电子传递方式的影响,为了实现电子在酶活性中心和电极表面的直接传递。本文运用操作简便且能高效制备纳米材料的静电纺丝技术制备聚丙烯腈(PAN)纳米材料,结合水热合成法制备纯度高、粒度均匀的氧化铁(Fe2O3)纳米颗粒,通过控制水热反应的pH调节反应物的共水解强度,影响纳米颗粒在纳米纤维表面附着,获得Fe2O3纳米颗粒在PAN纳米纤维表面分散性能良好的PAN/Fe2O3复合纳米纤维。溶胶-凝胶法制备的壳聚糖/二氧化硅(CS/SiO2)凝胶的组分壳聚糖及二氧化硅均体现良好的生物相容性,该凝胶是用于固定酶的理想材料。然而该方法制备的凝胶静置成膜存在膜开裂、连续性不好的缺点,本文在溶胶-凝胶法的基础上引入PAN/Fe2O3复合纳米纤维获得成胶性好且连续的复合凝胶用于固定葡萄糖氧化酶,制备基于纳米材料的纳米葡萄糖生物传感器。采用扫描电子显微镜(SEM)对PAN纳米纤维进行形貌表征,研究了静电纺丝工艺参数对PAN纳米纤维制备的影响;通过扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)对PAN/Fe2O3复合纳米纤维的表面形貌表征,热重分析(TG)、X射线衍射(XRD)对PAN/Fe2O3复合纳米纤维表面包覆表征,研究了纳米颗粒的分散情况,验证Fe2O3纳米颗粒在PAN纳米纤维表面分散结合的共水解包覆机理;扫描电子显微镜(SEM)下观察溶胶-凝胶法制备带有复合纤维的凝胶的表面形貌,研究了PAN纳米纤维对成胶性能及膜的连续性的影响;运用循环伏安法和计时电位法测试了工作电极的电化学性能,研究了制备的葡萄糖纳米生物传感器对底物葡萄糖的催化能力及检测灵敏性。本研究结果表明:PAN纳米纤维的制备受纺丝参数、材料性质、外界环境等多重因素的共同影响;水热法合成Fe2O3纳米颗粒生成的中间物活化PAN的水解产生与Fe2O3纳米颗粒相结合的结合位点,该水解的强度受水热pH的调控,纳米颗粒与纳米纤维间通过共价键结合有效的克服了纳米颗粒的易团聚问题;PAN/Fe2O3复合纳米纤维有效改善了溶胶-凝胶法所制备膜的形貌,变得连续且有利于酶与电极表面的信号传导;Fe2O3纳米颗粒分散在PAN纳米纤维中加快了酶与电极之间的电子传递;基于Fe2O3纳米颗粒、PAN纳米纤维、溶胶-凝胶法制备的纳米葡萄糖生物传感器具有更佳的底物催化氧化性能及灵敏度。
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