【摘 要】
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闪烁体是能够将高能光子或高能粒子的电离辐射能转化成紫外/可见光发射的材料,主要应用在医学诊断成像、工业无损检测、地质探测、安全检测和空间探测等领域。针对近年来闪烁领域遇到的闪烁晶体成本高和需求高密度闪烁材料的问题,玻璃因为具有化学组份易调、尺寸与形状可控、光学均匀性好、制备方法简单及成本低廉等显著优势,被认为是一种能与闪烁晶体媲美的材料。本论文开展对低成本高密度可应用于闪烁领域的玻璃研究。综合高密
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闪烁体是能够将高能光子或高能粒子的电离辐射能转化成紫外/可见光发射的材料,主要应用在医学诊断成像、工业无损检测、地质探测、安全检测和空间探测等领域。针对近年来闪烁领域遇到的闪烁晶体成本高和需求高密度闪烁材料的问题,玻璃因为具有化学组份易调、尺寸与形状可控、光学均匀性好、制备方法简单及成本低廉等显著优势,被认为是一种能与闪烁晶体媲美的材料。本论文开展对低成本高密度可应用于闪烁领域的玻璃研究。综合高密度传统网络形成体GeO2和TeO2具有合适的熔点和较低的声子能量,及硼锗酸盐具有更高的稀土溶解度等优势,确立以TeO2-B2O3-GeO2玻璃为研究对象,优化玻璃组分和制备工艺,探究Gd2O3浓度对基质玻璃最佳成玻范围的影响,再通过添加稀土氧化物（如Gd2O3、Tb2O3、Eu2O3、Lu2O3和Dy2O3）的研究方案,系统研究了不同稀土离子掺杂TeO2-B2O3-GeO2玻璃对结构和发光性能影响。主要研究工作和结论有:1.采用高温熔融法在空气气氛下制备并完善TeO2-B2O3-GeO2基质玻璃在实验温度下的成玻范围,发现并证明在高Te低Ge浓度下基质玻璃具有较好的光学性能及密度。研究了不同浓度Gd2O3添加TeO2-B2O3-GeO2玻璃的透过光谱、DTA曲线、拉曼光谱和红外光谱,发现Gd2O3的加入改善了玻璃网络结构,对TeO2-B2O3-GeO2玻璃的抗析晶性能较好、物理和化学性能较稳定,且玻璃的截止边由于受到桥氧键增加和玻璃稳定性提高的影响,蓝移至波长335 nm处,玻璃也由深褐色变为透明浅黄色。2.研究TeO2-B2O3-GeO2玻璃的发光性能在稀土发光离子浓度和玻璃基质组分浓度的影响下,向Gd2O3添加优化过的玻璃中掺入稀土发光离子。优化掺杂浓度至7.5 mol%Tb3+时,玻璃发光强度达到最佳,密度升至5.08 g/cm~3,衰减时间约为1.328 ms,通过X射线激发发光（XEL）光谱测得闪烁效率为商用锗酸铋（BGO）晶体的9.10%,耐辐照性能较高。将具有明显红色发光尖峰的Eu3+固定1 mol%浓度掺入B2O3-GeO2-TeO2-Gd2O3-Gd F3玻璃通过其发光及结构性能,测得该玻璃中Eu3+周围的对称性稍有增强,发光强度和密度也略有增有细微增加,衰减时间约为1.56 ms,发现该玻璃中具有Ge-O-Ge、B-O-B、Te-O-Te、O-Te-O四种振动单元和BO3、GeO4、GeO6和BO4四种配位形式,ΔT值在159-124℃范围内,表明玻璃热稳定性较高。3.研究Dy3+、Tb3+单掺和共掺B2O3-GeO2-TeO2-Gd2O3玻璃的发光性能,根据多种不同的发光性能测试证明玻璃中存在多种离子间的能量传递过程。在原B2O3-GeO2-TeO2-Gd2O3-Gd F3玻璃组分中加入稀土氧化物Lu2O3,提升玻璃密度至5.1 g/cm~3。研究在Dy3+、Tb3+单掺时,激发发射光谱随离子浓度改变的特征峰强度表明玻璃中存在从Gd3+→Dy3+和Gd3+→Tb3+的能量传递过程。Dy3+/Tb3+共掺时,从激发发射光谱、衰减时间曲线和时间分辨发光（TRES）光谱得到的发光特性表明Dy3+能够有效地敏化Tb3+,Dy3+→Tb3+的能量传递效率随着Tb3+浓度的增加有所提高,但对Tb3+的发光性能产生了负面影响。XEL光谱下共掺玻璃的Tb3+特征强度比单掺玻璃时下降约6.4%,Dy3+、Tb3+单掺和共掺B2O3-GeO2-TeO2-Gd2O3玻璃的最佳闪烁效率分别约为BGO晶体的10.45%、41.38%和38.73%,具有一定的耐辐照性能。
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