过渡金属掺杂氧化铈纳米晶体的合成及其微观结构研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:seo57364
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金属氧化物纳米晶体在催化剂、光学显示技术、太阳能电池装置、防腐蚀等诸多工业应用中,都起着至关重要的作用。人为地在纳米晶体中引入杂质,调制其电、光、输运和磁性质,是改善纳米晶体性能的一种手段。CeO2纳米晶体是工业应用中最重要的氧化物之一,通过掺杂廉价的过渡金属调制其形貌和提高其性能具有重要的意义。本论文主要以基于同步辐射的XAFS方法并结合常规的电镜、X-射线衍射和红外光谱技术,以掺杂过渡金属的CeO2纳米晶体为内容,研究过渡金属掺杂诱导CeO2纳米晶体的电子结构和空间结构演变,探讨过渡金属掺杂对于CeO2纳米晶体的表面、生长过程和催化性能的影响。   得到以下创新性的研究结果:   1以油酸为表面修饰剂的水热法制备了不同形貌的Cu掺杂CeO2纳米晶体,借助于XAFS方法,我们辨别出Cu的“内部掺杂”和“外部掺杂”形式。Cu的掺杂位点的变化对应Ce的价态和氧空位的变化,这些是与氧化铈纳米晶体氧储存能力密切关联的结构特性。   2制备了单分散Co掺杂CeO2纳米晶体,研究Co和Ce共存时的晶体生长过程,探讨了Co离子、表面修饰剂与纳米晶体表面相互作用的几种可能方式,提出了高品质单分散纳米晶体的制备新途径,   3研究Co掺杂CeO2纳米晶体在脱去表面修饰剂后的结构转变,探讨了Co掺杂增强氧化铈表面氧存储能力的结构机制。Co在氧化铈纳米晶体表面团聚成Co3O4,并在氧化铈纳米晶体表面上留下活性位点。并且,由于Co的掺杂导致CeO2纳米晶体暴露高活性的晶面,使得氧化铈表面氧存储能力提高了5.8倍,这些研究结果为高效低成本的催化剂设计和制造提供重要的理论和实验依据。
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