二维材料六方氮化硼上外延氮化镓的研究

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氮化镓(GaN)作为第三代半导体材料,因其独特的光电性能和稳定性,在光电子、射频通信、电力电子、能源等领域有着广阔的应用前景。目前,以低成本获得高质量、低缺陷的GaN材料是推动GaN器件发展的关键。由于GaN同质衬底价格还比较昂贵,GaN基器件通常以异质外延的方式在蓝宝石(Al2O3)、硅(Si)、碳化硅(SiC)上制备。然而,异质外延带来的晶格失配和热失配严重影响了 GaN材料的晶体质量。六方氮化硼(h-BN)是一种二维(2D)材料,层内原子通过共价键键合,层间则由弱的范德华力结合。作为Ⅲ族氮化物的一员,h-BN比其他2D材料具有更好的生长相容性,其独特的物理、化学性质为GaN材料的进一步发展提供了可能。在h-BN上生长GaN薄膜,可以降低由晶格失配和热失配带来的缺陷和应力,提升GaN的晶体质量。h-BN层之间弱的范德华力有助于GaN薄膜的剥离,容易地转移到其它衬底上。因此,研究h-BN上GaN的生长具有重要意义。本论文以h-BN上的GaN外延为研究对象,首先通过氧等离子体处理h-BN,重点研究了在h-BN褶皱上GaN的成核模式。结合第一性原理对GaN中N原子吸附能的理论计算,证实了 GaN优先沿着褶皱成核的特征。其次,完整表征了GaN外延生长过程中GaN沿着褶皱成核,再到岛的横向生长,最后合并形成连续平整薄膜的过程。最后通过TEM、XPS和XRD等表征手段对GaN材料内部微结构、应力释放、化学键合、位错类型进行了系统的研究分析工作。主要工作和结果总结如下:1.通过PMMA湿法转移在蓝宝石衬底转移了多层h-BN,观察到表面有着典型的褶皱形貌。接着通过氧等离子体处理多层h-BN,发现氧等离子更容易刻蚀褶皱处的h-BN,并且通过XPS分析确认了表面N-O和B-O悬挂键的形成。2.采用金属有机物化学气相沉积(MOCVD)生长了低温GaN成核层,发现GaN会优先沿着褶皱成核生长。通过TEM发现氧等离子体处理过后的h-BN褶皱处出现大量的原子台阶。进一步采取第一性原理计算对氧等离子体处理过后的褶皱处和褶皱外区域的N原子吸附能进行计算。计算结果表明褶皱处N原子的吸附能均大于褶皱外N原子的最大吸附能(-3.37 eV),证明了 GaN优先沿着褶皱生长的机理。3.采用MOCVD高温生长了 GaN薄膜。通过对生长时间的控制,详细分析了GaN的生长模式。研究发现GaN会首先沿着褶皱生长形成连续的单晶条带,在后续的生长过程中会与褶皱外孤立的GaN岛同时横向生长,最后合并形成完整连续的单晶GaN薄膜。获得的GaN薄膜位错密度仅为7.23×108 cm-2,并且应力极低(0.012 GPa)。通过TEM对GaN中的位错进行表征,发现位错主要是混合位错,存在少量纯的刃位错和螺位错。综上所述,本文对氧等离子体处理前后的h-BN的形貌以及表面态进行分析。对氧等离子体处理后的h-BN上外延GaN薄膜的成核机理、生长模式、界面态、晶体质量和缺陷情况进行了研究。我们的工作拓展了 2D材料上外延氮化物薄膜领域的研究,并提供了一种新的策略来获得高质量的GaN薄膜。
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