随着柔性智能可穿戴电子产品的出现,研发与之匹配的柔性储能器件迫在眉睫。传统的储能器件难以满足柔性电子器件的需求,作为一种新颖的储能器件,柔性超级电容器（FSC）兼顾高功率密度、高柔韧性和高安全性等特点引起研究学者的广泛关注。碳纳米材料尤其是螺旋碳纳米管（HCNT）因其具备高度的柔性,特殊的盘绕结构和优异的光电性能等在柔性器件应用方面优势显著。因此,为了制备更高容量,柔韧性能更好的柔性超级电容器,本论文以HCNT作为前驱体,设计新颖的碳基复合材料,通过氮（N）掺杂、与还原氧化石墨烯（RGO）复合以及原位聚合聚苯胺（PANI）等方式制备高性能柔性FSC电极材料,主要研究内容如下:（1）通过溶液自组装法构筑具有高效电子传输网络和良好结构稳定性的柔性自支撑碳基薄膜,直接作为FSC电极。利用HCNT自身特殊的弹簧状结构和机械互锁效应,降低复合材料的接触电阻。利用氧化石墨烯（GO）的良好的分散性能,充当独特的二维碳纳米结构模板,促使微孔和介孔结构的形成,进一步提高电极的机械特性和电导特性。结果表明:GC2（RGO/HCNT=10:2）电极显示出良好的电化学特性,0.25 Ag^-1的电流密度产生的比电容为336 Fg^-1,且充放电3000周次表现89.5%的电容保持率。最重要的是,柔性器件能在不同的弯曲角度下工作,其电容几乎不受影响。HCNT可作为构建柔性器件的理想材料。（2）通过水热法合成N掺杂的RGO/HCNT复合电极材料（NGC）,采用尿素为掺杂剂,结合丰富的N活性位点和高导电率的优点,改善复合电极与电解液的湿润性和导电性能,从而有效地改善电极储存电荷的能力。掺氮后NGC的最大比电容为349 Fg^-1,具有良好的循环稳定性(在0.5 Ag^-1下,3000次充/放电循环后仅损失9.8%的电容)。（3）通过原位聚合法设计PANI/RGO/HCNT碳布复合电极材料（PANI-GC2）,以RGO/HCNT表面–COO–和PANI链上–NH–之间的静电作用及与碳布间的π-π相互作用为驱动力,将均一稳定的RGO/HCNT复合材料与PANI原位聚合形成蜂窝网络结构,增强PANI和GC2复合材料的紧密性,最大比电容可达557.5 Fg^-1,PANI的赝电容性使得PANI-GC2循环稳定性优异,经过3000次循环充放电测试,约占初始比容量的90.3%。