【摘 要】
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有机发光二极管(OLED)作为新一代电致发光(EL)器件,表现出高亮度、色彩绚丽、低功耗、柔性等独特优点,在仅三十年的发展时间内,OLED就从实验室的雏形迅速成长为智能化时代的热门产品。其快速发展,离不开对高性能OLED发光材料的不懈研发。热活化延迟荧光(TADF)材料通过其独特的反向系间窜越机制实现了对三线态激子的有效利用,因此备受研究者的关注。然而,对于提高OLED器件的外量子效率(EQE)而
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有机发光二极管(OLED)作为新一代电致发光(EL)器件,表现出高亮度、色彩绚丽、低功耗、柔性等独特优点,在仅三十年的发展时间内,OLED就从实验室的雏形迅速成长为智能化时代的热门产品。其快速发展,离不开对高性能OLED发光材料的不懈研发。热活化延迟荧光(TADF)材料通过其独特的反向系间窜越机制实现了对三线态激子的有效利用,因此备受研究者的关注。然而,对于提高OLED器件的外量子效率(EQE)而言,长期以来研究者们专注于提高材料的光致发光效率以及激子利用率,却较少关注水平偶极取向对OLED器件效率的影响。由于缺乏有效的水平偶极取向调控策略,目前相当一部分材料只表现出67%的无规水平偶极取向比(Θ//),这极大地限制了OLED器件的发展。基于此,本论文致力于探索分子水平偶极取向调控策略以开发高性能TADF材料,具体工作内容如下:第二章工作设计并合成了两个新型聚集诱导延迟荧光(AIDF)分子Cz-BP-SFAC与TBCz-BP-SFAC。理论计算说明,螺吖啶(SFAC)的引入有效地在分子跃迁偶极方向延长了分子长度,表现出作为高Θ//材料构筑基元的巨大潜力。在角度分辨与偏振分辨荧光光谱测试中,Cz-BP-SFAC与TBCz-BP-SFAC分别表现出81.6%与79.8%的Θ//值,进一步证实SFAC的引入能够有效增加分子的Θ//。基于其优秀的Θ//表现,本工作制备了基于Cz-BP-SFAC与TBCz-BP-SFAC的OLED器件,其非掺杂OLED器件表现出19.8%的最大EQE,掺杂OLED器件的最大EQE高达28.0%,证明了高Θ//材料在OLED器件中的应用潜力。第三章工作设计并合成了四个新型TADF分子IDCz-SFAC、IDCz-DPAC、TBIDCz-SFAC与TBIDCz-DPAC。理论计算与实验证明,在调控分子的水平偶极取向策略中,需要综合考虑分子的构型以及跃迁偶极矩的方向。尽管长平面给体的引入提高了分子长度,但其延长方向与分子跃迁偶极方向重合程度较低,所以并没有进一步提高分子的Θ//。此外,本工作发现给体二苯基吖啶(DPAC)以及叔丁基基团的引入均不利于分子的水平偶极取向。在纯膜下,四个分子的延迟荧光特性较弱,相应地,其非掺杂OLED器件的最大EQE仅有1%~2%,而掺杂后分子延迟荧光特性显著增强,其掺杂OLED器件的EL性能显著提高,表现出21.1%的最大EQE。第四章工作设计并合成了三个新型AIDF分子SFAC-BP-SFAC、SXAC-BP-SXAC与STAC-BP-STAC,探究了分子对称性与杂原子的引入对分子Θ//的影响。理论计算说明,沿分子跃迁偶极方向引入刚性螺环结构,是一种行之有效的提高Θ//的策略。此外,杂原子的引入并不会对分子的跃迁偶极矩产生明显影响。同时,实验结果表明,三个分子具有分别为84.5%、84.5%和85.5%的高Θ//值,这也说明了对称、刚性的分子结构极大地削弱了构象异构对分子Θ//的不利影响。结合其优秀的AIDF特性,基于三个分子所制备的OLED器件均表现出高效的EL性能,特别是基于SFAC-BP-SFAC与SXAC-BP-SXAC的掺杂OLED器件,均成功突破了30%的最大EQE,且具有极低的效率滚降,属于目前已报道的最优秀的绿光OLED器件之一。该结果证明了本工作提出的分子水平偶极取向调控策略对开发高性能发光材料的有效性。
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