新型孔性固体碱的制备和表征及超强碱中心形成机理的探讨

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1.新型功能化材料-双金属氧化物修饰的氧化硅nMgAlO/SiO<2>可以通过环境友好过程直接得到。当氧化镁负载量超过20%,双金属氧化物在氧化硅的表面形成,在修饰后的氧化硅表面更强的酸性中心和碱性中心同时形成。高分散的Mg、A1物种可以在氧化硅表面产生大量的活性位,从而有效的吸附和降解挥发性亚硝胺。酸中心和亚硝胺官能团-N-N=0特殊的相互作用使得样品nMgAlO/SiO<2>显示出对于捕捉此种致癌物具有更好的效果。 2.硝酸钾在氧化锆表面的高度分散与分解导致了超强碱位的形成。主客体强相互作用显著降低了氧化锆表面硝酸钾的分解温度。20KNZ表面的超强碱位作为供电子体(electron pair donator)使表面具有一定的还原性。钾离子修饰的氧化锆在碱催化反应1-戊烯异构化中显示了很高的活性。当钾离子表面浓度为8.04×10<18>ionsm<-2>时,可以得到最优的活性,这个值接近于理论的单层分散阈值。 3.四种载体A1<,2>O<,3>、ZrO<,2>、TiO<,2>和SiO<,2>在形成超强碱性上差异的本质在于KNO<,3>能否在表面上自发分散,这种分散行为取决于主-客体相互作用。 探针分子苯胺在26KNA和20KNZ的吸附表明苯胺的氮氢伸缩振动红移了318cm<-1>,这归因于碱中心K-O-A1(Zr)的骨架氧和苯胺分子的氮氢键之间的氢键作用;而苯胺在12KNS和9KNT上的吸附特征峰没有位移。
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