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分子印迹是通过制备对特定目标分子或离子即模板分子(印迹分子)具有特异预定选择性的聚合物来选择性吸附/富集目标分子或离子的技术。此聚合物通过印迹模板分子或离子在高分子基质中创造识别位点。除去模板分子后,模板分子的尺寸、立体结构和与模板分子相互作用的功能基团空间位置保留于高分子基质中。络合、共聚和聚合后移除模板分子是制作离子印迹共聚物的主要步骤。正确选择对模板离子具有高亲和性的功能单体非常重要,直接影响其选择性。
由于汞表现出对硫具有非常高的亲和力,因此含巯基的功能单体与汞能够产生具有良好稳定性的复合物。
本论文的目的是采用2-巯基乙胺(MEA)合成对Hg(Ⅱ)具有高亲合性的新印迹聚合物,并对其进行表征和分析应用的研究。新研究的与汞离子络合的配位单体无市售,第一次在本实验室合成。MEA是最简单稳定的氨基硫醇化合物,功能基团NH2和SH在其两端。MEA通过氨基基团的甲基丙烯酸化合成新聚合物配体N-甲基丙烯酰基-2-巯基乙胺(MMEA)。MMEA通过形成Hg-S键用于络合Hg(Ⅱ)。合成的复杂单基体通过自由基共聚合作用合成聚合物,甲基丙烯酸(MAA)、乙二醇二甲基丙烯酸酯(EDMA)和AIBN在致孔剂DMSO和苯存在条件下分别作为功能单体、交联剂和引发剂。在从合成的共聚物中移除Hg(Ⅱ)后所得的印迹聚合物对Hg(Ⅱ)相比较其他的竞争离子如Cd(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、CH3HgCl和非印迹的聚合物等展现了很好的吸附容量和选择性。Hg印迹的聚合物也用于测定复杂基质如自来水和海水中的Hg(Ⅱ)。
第一章综述了关于分子印迹和与研究相关的一些问题。第二章报告了有关N-甲基丙烯酰基-2-巯基乙胺单基体(MMEA)和Hg(Ⅱ)-N-甲基丙烯酰基-2-巯基乙胺复合单基体(Hg(Ⅱ)-MMEA)的实验合成过程及Hg(Ⅱ)印迹聚合物的制作方法。此章也包括合成材料的光谱数据和对所得结果的讨论。第三章描述制得的Hg(Ⅱ)印迹共聚物在吸附容量,pH值和动力学吸附和选择性参数的特性,并进行讨论。第四章对Hg(Ⅱ)印迹共聚物在自来水和海水基质中的应用进行了叙述。第五章论述了本课题中其他的一些实验研究包括络合甲基汞、制备固相微萃取纤维和制备热稳定的Hg(Ⅱ)印迹共聚物。第六章总结了本论文的研究工作,并对将来进一步的研究工作进行了展望。红外光谱和拉曼光谱数据包含在附录中。