【摘 要】
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为了提供给人类在生产活动中必需的能源,传统化石燃料的开采量迅速增多,这造成了全球范围内的能源危机。另外,印染产业的蓬勃发展造成了不可忽视的环境污染。因此,可持续能源供应和环境保护成为社会发展过程中的两大挑战。氢气作为一种无污染的可再生能源,可以替代传统的化石燃料。利用光催化技术分解水制氢是目前最具应用前景的制氢工艺之一。但是,使用单一的光催化剂结合太阳能来光催化分解水生产氢气是非常困难的。如果使用
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为了提供给人类在生产活动中必需的能源,传统化石燃料的开采量迅速增多,这造成了全球范围内的能源危机。另外,印染产业的蓬勃发展造成了不可忽视的环境污染。因此,可持续能源供应和环境保护成为社会发展过程中的两大挑战。氢气作为一种无污染的可再生能源,可以替代传统的化石燃料。利用光催化技术分解水制氢是目前最具应用前景的制氢工艺之一。但是,使用单一的光催化剂结合太阳能来光催化分解水生产氢气是非常困难的。如果使用一些还原能力强的物质作为牺牲剂,特别是染料废水中的有机污染物,不仅可以实现高效的氢气生产,同时还可以将废水净化处理。目前,许多半导体材料已经被使用去进行光催化反应,但是仍然存在着太阳光利用率低、光生载流子容易复合等问题。通过将两个或两个以上的带隙匹配的单体光催化剂组合在一起构建Z型光催化体系是提高光催化活性的有效途径。此外,经过适当的改性后,Z型光催化剂不但可以拓宽对光的响应范围,还能使光催化剂同时拥有强的氧化和还原能力,从而实现高效地去除有机污染物同时生产氢气。因此,开发一种电子-空穴对复合率低且能充分利用太阳光的Z型光催化剂具有重要意义。本研究采用水热法、共沉淀法和高温煅烧法制备了一种新颖的核壳结构包覆Z型Na Gd F4:Nd3+,Yb3+,Tm3+@Cd S-Pd@Ni O光催化剂。在这个Z型光催化剂中,Na Gd F4:Nd3+,Yb3+,Tm3+作为一种良好的上转换发光材料,可以将低能量的红外光转换为高能量的可见光,从而拓宽了Cd S的光响应范围。引入的Pd纳米棒既可以充当导电通道的角色,又可以作为助催化剂,使得核壳结构包覆Z型光催化体系被成功构建。核壳结构增大了两个单体光催化剂间的接触面积,促进了光生电子的转移。同时还为有机污染物的降解提供了一个大的氧化表面。通过光催化降解刚果红同时产氢实验考察了核壳结构包覆Z型Na Gd F4:Nd3+,Yb3+,Tm3+@Cd S-Pd@Ni O光催化剂的光催化性能。探讨了光照时间、Na Gd F4:Nd3+,Yb3+,Tm3+@Cd S-Pd和Ni O的质量比,污染物的起始浓度和光催化剂使用次数的影响。此外,还研究了Na Gd F4:Nd3+,Yb3+,Tm3+的发射光谱和能量转换机制。探讨了核壳结构包覆Z型Na Gd F4:Nd3+,Yb3+,Tm3+@Cd S-Pd@Ni O光催化剂降解刚果红同时产氢可能的反应机理。研究结果表明,Na Gd F4:Nd3+,Yb3+,Tm3+@Cd S-Pd和Ni O质量比为3:1的核壳结构包覆Z型Na Gd F4:Nd3+,Yb3+,Tm3+@Cd S-Pd@Ni O光催化剂具有优秀的光催化活性。在光照射180 min后,刚果红的降解率为92.48%,产氢量为653.06μmol/g。并且Na Gd F4:Nd3+,Yb3+,Tm3+@Cd S-Pd@Ni O光催化剂在5次循环实验中表现出良好的稳定性。可以认为本研究中具有核壳结构的包覆Z型Na Gd F4:Nd3+,Yb3+,Tm3+@Cd S-Pd@Ni O光催化体系在利用太阳能处理有机污染物废水和生产清洁能源方面可能具有广阔的应用空间。
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