【摘 要】
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该文对以聚氧乙烯三苯基膦(PETPP)为代表的非离子水溶性膦配体的浊点、溶解度等物理化学性能进行了研究考察;以改善膦/铑催化剂在氢甲酰化反应中的流失为目的,从理论和实验两
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该文对以聚氧乙烯三苯基膦(PETPP)为代表的非离子水溶性膦配体的浊点、溶解度等物理化学性能进行了研究考察;以改善膦/铑催化剂在氢甲酰化反应中的流失为目的,从理论和实验两方面对影响铑流失的因素作了探讨,找到了以下有较高理论和实际意义的规律:1)研究了PETPP的浊点-结构关系,发现配体分子中的亲水基越大,浊点越高.依据这一规律调整配体结构,可以获得在不同温度下实施温控相转移过程的配体;2)考察了PETPP在甲苯中的熔解度-温度规律,首次证实存在着是入界溶解温度,为以非离子水溶性膦配体在单有机相中实施的高碳烯烃氢甲酰化反应及其催化剂回收提供了一个有力的理论和实验依据;3)考察了配体分子量分布、溶剂极性等因素对配体在有机相流失情况的影响,发现分子量分布越窄、溶剂极性越弱,配体流失越少.这对降低催化反应中的铑流失量的指导意义,并得到了DPPT-PEG/Rh和OPGPP/Rh催化的1-癸烯氢甲酰化循环中流失规律的证实.
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