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随着我国经济发展和城市化进程的加快,人口快速聚集在城市中给城市大气环境带来的压力越来越重,如餐饮油烟、机动车尾气排放、春节和元宵节燃放烟花爆竹、工地施工、道路扬尘等,都使城市环境空气质量面临巨大挑战。加之区域性污染传输、沙尘暴天气、不利气象条件,以及城市周边工业企业污染排放等,如果不进行行之有效的污染管控,那么城市环境空气污染将会越来越严重,将严重影响老百姓的身体健康。随着机动车保有量以及工业污染物排放量的增长,达州市大气环境逐渐演变为一次和二次、本地和区域并存的复合型污染。颗粒物污染是导致达州市大气能见度下降、灰霾加重、环境空气质量恶化的根本原因。为进一步摸清达州市大气污染特征,为环境管理部门有针对性地制定大气污染管控措施提供依据,本研究以达州市城市大气环境为研究对象,通过对城市大气污染物变化特征、细颗粒物来源解析、餐饮油烟、CMAQ模型预报等方面的研究,初步揭示了达州市的大气污染特征及其影响机制。主要研究结果如下:1.本研究利用达州市环境空气自动监测站2016-2020年数据,对达州市城区及各县(市、区)SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5、O3污染物的浓度变化特征和影响因素进行了研究。结果表明,达州市城区SO2浓度达到一级年均值标准,说明达州市未受到SO2污染,燃煤型污染已基本得到根治。近年来,由于达州市机动车保有量明显增加,导致NO2浓度逐渐升高。PM10和PM2.5同比大幅下降,但依然未能改变超标现状。CO和O3浓度近年来有所上升,但尚未超标;达州市各县(市、区)污染物浓度除SO2季节变化不太明显外,其他污染物浓度季节变化特征明显,O3浓度变化特征为夏季最高,秋冬季节最低;CO、NO2、PM2.5和PM10均表现为冬季最高,夏季最低。SO2月均浓度曲线较为平缓,PM10、PM2.5、NO2和CO浓度总体呈现两边高,中间低的U型曲线。O3浓度整体呈现波浪形凸型曲线。在四个季节的日内变化中,SO2和O3表现为单峰型,SO2峰值浓度表现为冬春季节高、夏秋季节低。O3峰值浓度则以夏季最高,冬季最低。NO2、PM10、PM2.5和CO均表现为双峰型,且两个峰在不同季节的变化趋势相同。同时,本研究还建立了PM10和PM2.5,NO2和CO分别在不同季节的预测线性模型,为进一步了解污染物之间的相互关系和预测污染物的浓度发展趋势提供了参考。2.本研究利用2015-2021年达州市城区国控空气自动站空气质量监测数据,分析了达州市城区PM2.5浓度的污染特征,同时利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对达州市城区2021年5-6月的PM2.5开展了来源解析研究。结果表明,2015-2021年达州市城区PM2.5年浓度整体呈逐年下降的趋势,但PM2.5年均浓度仍然无法满足《环境空气质量标准》(GB3095-2012)年浓度二级标准(35μg/m~3)要求;达州市城区PM2.5浓度表现为冬季污染最重,夏季污染最轻;冬季,风速为1m/s以上的PM2.5浓度明显低于风速为1m/s以下的PM2.5浓度,高浓度的PM2.5均集中在风速为0.5m/s以下;PM2.5日浓度与日空气质量指数和日综合指数均具有极显著的正相关性(r>0.90,P<0.01);PM2.5浓度与降水量存在负相关性,且PM2.5日浓度与日降水量的负相关性(|r|>0.27,P<0.01)大于PM2.5小时浓度与小时降水量的负相关性(|r|>0.06,P<0.05)。2015-2021年达州市城区PM2.5的污染负荷变化范围为27.2%~33.1%,均值为29.1%,在空气质量常规六参数中负荷最高,且PM2.5的污染负荷整体呈下降趋势;PM2.5污染负荷最高的月份是1月,占39.5%,其次是12月和2月。源解析结果表明,达州市城区2021年5-6月期间细颗粒物主要成分为元素碳颗粒(59.9%)与有机碳颗粒(10.1%),细颗粒物质量浓度上升期间主要表现为元素碳颗粒、混合碳、重金属颗粒占比的上升,此外在污染时段内,矿物质颗粒占比也相对高于优良时段。细颗粒物污染来源构成主要为工业工艺(22.7%)、扬尘(19.3%)、生物质燃烧(13.9%)、机动车尾气(13.4%)。由此可见,监测期间细颗粒物浓度主要受到了工业工艺源、扬尘源、生物质燃烧源和机动车尾气源的影响。3.为进一步揭示餐饮油烟的空气污染特性,本研究探讨了达州市市政中心环境空气自动监测站周边某餐饮业餐饮油烟对该站点周边环境的影响。结果表明,距离餐饮油烟排气口越近,餐饮油烟对颗粒物的影响越明显。同时,不同的监测点位,受餐饮油烟的影响也各不相同;餐饮油烟飘过时,PM2.5和PM10的分钟差值大部分集中在[-50,50)的范围内,其分布具有明显的正态特征;餐饮油烟对PM2.5的影响大于PM10;餐饮油烟中颗粒物浓度远高于环境空气中的颗粒物浓度,高达数十倍至几十倍,且PM2.5与PM10中的比值约为20%;各个点位均受到不同程度的餐饮油烟影响,且颗粒物上升或下降具有一定的相关性,相关性PM10>PM2.5。4.本研究利用Spearman秩相关系数法、污染日历图、浓度分析法和CMAQ预测模型,研究了达州市2015-2019年空气质量状况。结果表明,达州市主城区2015-2019年O3变化趋势为显著上升(P<0.05),季度变化趋势明显,夏季最高,8月易发生因O3超标导致的轻度污染。2015-2019年CO年均值变化趋势为显著降低(P<0.05)。SO2、PM10和PM2.5年均值5年来呈下降趋势,但变化趋势不明显(P>0.05)。2019年1月和12月污染最重,PM2.5超标是主因。PM10和PM2.5年均值达标形势严峻,PM2.5全年一半以上天数超过年均值标准,PM10也近半。NO2年均值5年来呈上升趋势,但尚未达到显著性水平(P>0.05),2019年NO2年均值达标形势严峻,全年212天超过年均值标准。CMAQ模型预测不同污染指标准确率不同,CMAQ模型预测PM2.5浓度、首要污染物和空气质量等级的准确率不及人工预测,而AQI预测准确率高于人工预测。综上,本论文研究分析了达州市空气中各污染物不同季节的相关性,为进一步了解污染物之间的相互关系和预测污染物的浓度发展趋势提供了参考;研究分析了达州市城区夏季细颗粒物元素组成,首次进行了达州市城区细颗物来源解析,为达州市细颗物污染控制决策提供了明确方向;研究分析了城市中餐饮油烟对环境空气质量的影响,明确了城市油烟治理管理的必要性和重要性;利用CMAQ模型预测了PM2.5浓度、首要污染物和空气质量等级的准确率,为进一步利用CMAQ模型研究O3、NO2、SO2、CO、降雨量、温度、湿度、边界层高度等提供了参考。总之,本论文研究内容基本涵盖了城市大气环境研究的主要方面,为城市大气环境管理提供了有力支撑。