论文部分内容阅读
本文采用浸渍法制备Co/C、Ni/C、Fe/C、Mo-Co/C、Mo-Ni/C和Mo-Fe/C催化剂。以乙醇作为碳源通过化学气相沉积法制碳纳米管及其石墨复合材料和协同产氢气。通过气相色谱,对气体产物进行定性和定量分析；通过SEM、Raman、XRD、TEM及电化学性能测试手段,对合成的碳纳米管及其碳纳米管／石墨(CNTs/C)复合材料进行表征和电化学性能研究。通过原位生长的碳纳米管对石墨电极进行改性,从而提高了锂离子电池负极材料的电性能。考察了反应温度、催化剂类型、担载量和Mo掺杂量对乙醇催化裂解氢气产率、气体选择性和乙醇转化率的影响；考察了反应温度、催化剂类型、催化剂担载量和Mo掺杂对乙醇催化裂解生长碳纳米管品质的影响；借助TEM测试技术,对不同催化剂上碳纳米管的生长机理和Mo的作用机理进行了初步探讨；借助LAND电池测试仪,对碳纳米管／石墨(CNTs/C)复合电极材料作为锂离子电池负极材料进行了相应的电性能测试。实验结果表明：Co／C和Co-Mo/C系列催化剂,在500℃时,Co(5 wt%)／C的催化效果最好,氢气的产率为88%,氢气的选择性为85%,乙醇的转化率为93%。600℃时,Mo-Co(5 wt％,Mo:Co=1:9)/C的催化效果最好,氢气的产率为83%,氢气的选择性为80%,乙醇的转化率为82%；对Ni／C和Mo-Ni/C系列的催化剂,在500℃时,Ni(8wt%)／C和Mo-Ni(5 wt％,Mo:Ni=2:8)/C的催化效果最好,氢气产率最佳,分别为77%和85%,氢气的选择性为74%和78%,乙醇的转化率为85%和88%；对Fe／C和Mo-Fe／C系列催化剂,在600℃时,Fe(5 wt%)／C和Mo-Fe(5 wt％,Mo:Fe=1:9)/C的催化效果最好,氢气的产率为75%和80%,氢气的选择性为71%和78%,乙醇的转化率为70%和80%。通过TEM,推测碳纳米管在Mo-Co/C和Mo-Fe/C上采用的是顶部生长的模式,在Mo-Ni/C上采用的是顶部和底部同时生长的模式。担载体石墨的首次循环的充放电容量为281和273 mAg-1,经过10次循环后,循环容量保持在265 mAg-1。通过对所制备的CNTs／C复合材料进行充放电循环测试,结果表明：500℃时,Mo-Co/C催化裂解乙醇制备的碳纳米管／石墨CNTs(Mo-Co)/C首次的充放电容量为397和337 mAg-1,经过了10次循环后,电池的容量保持在315 mAg-1,库仑效率保持在98%。