单分散介孔碳纳米球的合成及其吸附/释放性能研究

来源 :广东药科大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sisu16113
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均匀、单分散的介孔碳纳米球(UM-MCNs)具有稳定的介观结构,灵活可调的孔结构和形貌,超高的孔容及比表面积,良好的生物相容性等优点,被广泛应用于电化学,生物医药,催化分离,污染物吸附等多个领域。尤其是在作为药物载体方面,UM-MCNs具有对药物的定量包封,以及易于被细胞识别/吸附的潜能。然而,现阶段想得到具有良好药物装载和吸附性能的UM-MCNs仍然存在一些问题需要解决:(1)以往获得UM-MCNs往往采用硬模板法,操作繁琐且高耗费;(2)高温碳化使得聚合物球相互黏连,孔径缩小甚至结构坍塌;(3)有机-有机自组装法中的前体聚合速率和自组装速率难以控制平衡;(4)实际市场急需多功能的介孔复合纳米粒,单一结构的介孔碳纳米球(MCNs)已经无法满足各种应用需求,但是介孔复合纳米粒又因结构复杂而难以获得。这些问题很大程度限制了介孔纳米粒的应用和规模化生产。因此,制备单分散、大介孔、小尺寸碳纳米粒以及结构复杂的介孔复合纳米粒仍是一个巨大的挑战。本论文主要研究方法:1)创新性的简化合成方法,扩展了有机-有机自组装法机制;2)通过调节变量对MCNs的均匀性,分散性,外形结构,孔径以及稳定性等理化性质实现简单调控;3)探讨UM-MCNs和介孔碳/硅复合粒子的合成方法和形成机理;4)探索介孔纳米粒在药物载体以及水处理领域的应用。旨在解决我们合成良好性能的介孔纳米粒子中面临的问题,最终达到改善载药/释药和吸附性能。并选用BCSⅡ类药物阿苯达唑和萘普生探讨MCNs的吸附/释放性能以及选用染料(中性红)探讨复合纳米粒的吸附性能。主要研究内容和结论如下:1.软模板亲水端与碳前躯体形成的氢键相互作用,必将影响介孔碳材料的形貌及结构,然而,亲水端对有机-有机自组装的影响还未见报道,因此深入阐述有机-有机自组装机制是十分必要的。首次发现具有长亲水链的F108不仅用作成孔剂,而且还可以用作速率调节剂和结构稳定剂,其多功能作用利于形成小粒径,大介孔径以及热稳定性好的UM-MCNs。通过调节F108的量以及初始温度进一步探讨MCNs的外形结构以及孔隙结构变化,丰富补充有机-有机自组装的作用机制。此外,对MCNs进行阿苯达唑的吸附/释放实验以及细胞毒性研究,验证了材料的良好生物相容性以及良好的载药吸附/释放性能。2.首次系统的提出乙醇在有机-有机自组装过程中的作用机制,发现其具有可作为共表面活性剂,或作为共溶剂的特点。当体系中乙醇/H2O的体积比例较小时,乙醇仅作为共表面活性剂而嵌入三嵌段共聚物中,从而干扰有机-有机自组装过程,最终改变了介孔碳纳米球的孔结构和形貌;当体系中乙醇/H2O体积比较大时,乙醇作为潜溶剂转而与体系中的水混溶,从而抑制了有机-有机自组装过程,使得成核过程缓慢,最终得到的MCNs粒径变大,孔径变小。以难溶性药物萘普生作为模型药物来探讨不同比表面积,不同孔容以及不同孔径碳纳米球的吸附/释放性能。3.借助经典成核理论—异质成核比均质成核的能垒低,首次以高度均匀、分散、小粒径以及热稳定性好的聚合物纳米粒作为基础核心,双氧水作为材料活化剂,TEOS作为异质硅源,CTAB作为结构导向剂,三乙醇胺,氨水作为催化剂,合成了高度分散,结构稳定,janus结构的C@mSi O2复合纳米粒。本部分的研究优势在于,相比过去的方法,简化了合成步骤;阐明氨水作为催化剂和中间介质的作用机理,为特异质复合粒子的定制提供了理论基础;阐明CTAB影响复合粒子内部结构的作用机制。此外,选用中性红作为模型分子验证了C@mSiO2复合纳米粒良好的吸附性能。
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