非金属元素掺杂碳材料的制备及其电催化氧还原性能研究

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阴极半反应的氧还原反应(ORR)是燃料电池研究的重点方向之一,主要集中在对阴极催化剂的研究,非金属元素掺杂的碳材料展现出优秀的催化活性,被认为是Pt基催化剂的最佳替代物。基于此,本文对非金属元素掺杂的碳材料进行探究,从非金属元素的种类、掺杂原子的个数以及碳材料的种类三个方面进行实验探究与理论分析。主要选择碳纳米管作为催化剂的载体,选择富含目标原子的有机物作为前驱体,采用涂层法合成一系列掺杂改性的碳纳米管,此外,探究载体对催化剂性能的影响,采用相同的工艺合成一系列掺杂改性的活性炭及石墨烯。利用旋转圆盘装置(RDE)探究其电化学性能,并通过TEM、XPS、Raman以及BET等手段对其结构进行表征,以辅助研究。电化学测试结果表明,非金属元素的种类、数目、掺杂比、焙烧温度以及载体的类型都影响ORR活性。整体来说,三元体系的催化活性最好,双元次之,单元最差。制备的双元掺杂N-B-CNTs表现出良好的催化活性,其转移电子数(n=4.0)、极限扩散电流(J=5.1 mA cm2)、半波电位(E1/2=-0.20 V)等评价参数均十分接近商业Pt/C(n=4.1;E0=-0.02 V;E1/2=-0.17 V;J=5.3mA cm2);制备的三元掺杂N-S-B-CNTs(n=4.0;E0=-0.05 V;E1/2=-0.18 V;J=4.8 mA cm2)同样表现出极为优异的催化活性。对比三种不同的碳材料,碳纳米管具有更好的ORR催化活性,石墨烯次之,活性炭最差。
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