【摘 要】
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作为一种清洁能源载体,氢气（H2）是理想的化石能源替代品,利用可再生能源衍生电力电解水制H2是实现全过程清洁环保的优选路径,高效电解水制H2需要高活性析氢反应（HER）催化剂以降低反应过电势。与高效的贵金属铂（Pt）相比,钌（Ru）具有与Pt类似的氢结合强度,但价格仅为Pt的4%,各类Ru基材料已初步展现出优异的HER催化性能。通过对Ru基材料本征催化活性的增益调控,深入探究Ru基材料的化学结构与
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作为一种清洁能源载体,氢气（H2）是理想的化石能源替代品,利用可再生能源衍生电力电解水制H2是实现全过程清洁环保的优选路径,高效电解水制H2需要高活性析氢反应（HER）催化剂以降低反应过电势。与高效的贵金属铂（Pt）相比,钌（Ru）具有与Pt类似的氢结合强度,但价格仅为Pt的4%,各类Ru基材料已初步展现出优异的HER催化性能。通过对Ru基材料本征催化活性的增益调控,深入探究Ru基材料的化学结构与催化性能之间的构效关系,可进一步推进Ru基材料应用于电催化HER研究的深度和广度。本论文利用界面工程策略通过构建异质结构进一步优化调控Ru基催化剂的本征催化活性,结合静电纺丝技术提高活性位点数量,并建立了一系列Ru基硫族化合物的催化性能构效关系。具体内容如下:1、界面工程策略构建高活性Ru基催化剂。采用静电纺丝技术结合控温热处理,制备了异质结构Ru-Ru2P纳米颗粒负载于N,P共掺杂碳纳米纤维（Ru-Ru2P@CNFs）。Ru-Ru2P@CNFs催化剂表现出优异的电催化HER活性,在酸性和碱性电解液中产生10m V×cm-2的电流密度分别仅需要11 m V和14 m V的过电位,其性能优于纯Ru和纯Ru2P。密度泛函理论（DFT）计算表明在Ru和Ru2P的异质界面处存在电子耦合效应,从而有效调控催化剂界面电子结构,优化活性位点氢吸附能并提高导电性,实现了高效的电催化HER。该合成方法还可以拓展制备其他过渡金属磷化物纳米纤维,在催化和储能领域有着广阔的应用前景。2、探究Ru基硫族化合物化学结构与电催化HER活性之间的构效关系。通过静电纺丝和高温煅烧,制备了一系列Ru基硫族化合物复合碳纳米纤维（Ru X2@CNFs,X=S,Se,Te）。探究了氯化钌（Ru Cl3）的掺杂量和煅烧温度对材料催化HER性能的影响。测试结果表明,酸性条件下,Ru基硫族化合物的电催化HER活性序列为:RuS2＞RuSe2＞Ru Te2;碱性条件下,Ru基硫族化合物的电催化HER活性序列为:RuS2＞Ru Te2＞RuSe2。
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