【摘 要】
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电解水析氢是获得高纯度氢气最佳方式之一,可以用来解决能源危机问题。目前开发廉价、持久耐用的催化剂是降低电解水析氢成本,实现大规模工业化应用的前提。在各种催化剂材料中,以富勒烯为起始原料,借助化学开笼方式,制备开笼富勒烯,并进行边缘修饰,其是作为电催化析氢催化剂的潜在应用材料。同时,富勒烯自身具有大的π共轭体系,有利于电子的快速迁移,可以有效提高复合材料的导电性。经过化学开笼后,边缘强极性基团-C=
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电解水析氢是获得高纯度氢气最佳方式之一,可以用来解决能源危机问题。目前开发廉价、持久耐用的催化剂是降低电解水析氢成本,实现大规模工业化应用的前提。在各种催化剂材料中,以富勒烯为起始原料,借助化学开笼方式,制备开笼富勒烯,并进行边缘修饰,其是作为电催化析氢催化剂的潜在应用材料。同时,富勒烯自身具有大的π共轭体系,有利于电子的快速迁移,可以有效提高复合材料的导电性。经过化学开笼后,边缘强极性基团-C=O和富电子基团-N=N-等的引入,不仅会增加电催化析氢材料的活性位点,增加析氢反应的速率,而且可以提高在溶剂中的溶解度。但开笼富勒烯制备困难、应用较少直接影响了其工业化过程。本论文依据开笼富勒烯的弊端,通过一种简单的合成方法,调节化学开笼富勒烯与其他其材料的不同质量比例,探究了化学开笼富勒烯复合材料的电催化析氢催化剂的析氢性能。研究内容如下:（1）开笼富勒烯的制备:以富勒烯C60为起始原料,C60与3-（2-吡啶基）-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪进行溶剂热反应,然后进行扩环反应,生成具有强极性基团-C=O和富电子基团-N=N-的开笼富勒烯衍生物(m C60)。（2）开笼富勒烯聚合物(P-PC60)基质/二硫化钼基质复合催化剂制备及其催化性能研究:由于二硫化钼具有较大的带隙,电子传输性能较差,导致其过电势较大。P-PC60与二硫化钼的协同作用,使P-PC60@Mo S2具有良好的催化析氢能力,当电流密度为10 m A cm-2时,此时的过电势为59 m V,Tafel斜率仅为37 m A dec-1,在0.5 M硫酸条件下可以稳定循环2000圈。（3）IL-COFs负载开笼富勒烯的制备及其电催化析氢性能研究:合成了一种基于1,3,6,8-四（4-甲醛基苯基）芘、对苯二胺的共价有机框架（IL-COFs）,并将开笼富勒烯掺杂在其孔道内,由此制备了一种电催化析氢催化剂。电析氢测试结果表明,当IL-COFs和m C60质量比为3:1时,催化剂表现出良好的电催化析氢活性。在10 m A cm-2时其过电势为283 m V,Tafel斜率为130 m V dec-1。
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