【摘 要】
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核壳材料规则的结构能够帮助各层材料独立发挥各自的作用,本论文基于核壳材料的独特优点设计了两种表面富含不同官能团的核壳结构磁性壳聚糖材料,分别用于吸附重金属阳离子和重金属阴离子:1)制备了核壳结构磁性壳聚糖纳米球,研究了对重金属六价铬离子（Cr（VI））的吸附性能、吸附机理,通过表征及实验探究了核壳结构与吸附性能之间的重要联系。2)采用乙二胺四乙酸二钠（Na2EDTA）对核壳结构磁性壳聚糖材料进行改
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核壳材料规则的结构能够帮助各层材料独立发挥各自的作用,本论文基于核壳材料的独特优点设计了两种表面富含不同官能团的核壳结构磁性壳聚糖材料,分别用于吸附重金属阳离子和重金属阴离子:1)制备了核壳结构磁性壳聚糖纳米球,研究了对重金属六价铬离子（Cr（VI））的吸附性能、吸附机理,通过表征及实验探究了核壳结构与吸附性能之间的重要联系。2)采用乙二胺四乙酸二钠（Na2EDTA）对核壳结构磁性壳聚糖材料进行改性,研究材料结构及其对重金属铅离子（Pb（II））的吸附性能。本论文主要包括以下内容:（1）采用层层包覆法成功制备单核双壳层结构的磁性壳聚糖核壳纳米球Fe3O4@RF@CS（FRC）。FRC为形貌规则、表面光滑的纳米球,直径介于400～600 nm之间,内核为四氧化三铁（Fe3O4）磁核,粒径约300～400 nm;中层为厚度50 nm的间苯二酚甲醛（RF）树脂;外层壳为厚度100 nm左右的壳聚糖（CS）凝胶网络。当CS浓度为6%,戊二醛浓度为10%,吸附p H=2时,FRC对Cr（VI）的吸附量最高。吸附浓度为100 mg/L的Cr（VI）溶液时,FRC、CS、Fe3O4@RF的平衡吸附量分别为100、79.1、9.8 mg/g,30 min内FRC、CS、Fe3O4@RF分别能够达到平衡吸附量的88.5、70.4及62.2%,吸附动力学数据符合拟二级动力学模型。FRC的最大平衡吸附量为248.1 mg/g,吸附等温线符合Langmuir模型。循环吸附4次后,FRC对Cr（Ⅵ）的吸附量仍能达到初次吸附量的90%。吸附机理主要是FRC与Cr（VI）之间的静电作用和还原作用。一方面,FRC表面的氨基在酸性条件下被质子化生成-NH3+,通过静电相互作用,对以HCr O4-的形式存在的Cr（VI）产生吸附效果。另一方面,部分HCr O4-与FRC表面羟基反应生成Cr3+。（2）采用Na2EDTA对FRC进行改性,制备重金属阳离子吸附剂FRC-EDTA。FRC-EDTA粒径约10～20μm,比表面积为10.5 m~2/g。Na2EDTA的最优添加量为10 g,最佳吸附p H为7。FRC-EDTA吸附100 mg/L的Pb（II）时,平衡吸附量可达95.5 mg/g,30 min内的吸附量达到平衡吸附量的70.5%,高于FRC、CS和Fe3O4@RF（50.8、47.5和62.9%）,吸附动力学数据符合拟二级动力学模型。FRC-EDTA的最大平衡吸附量为171.9 mg/g,等温线数据符合Langmuir模型。FRC-EDTA的最大吸附量及速率相比未改性样品有大幅提升,这主要是依靠其表面丰富的活性官能团,其对Pb（Ⅱ）的吸附机理可概括为:FRC-EDTA与Pb2+离子之间的螯合作用;Pb2+离子与FRC-EDTA表面的R-COO-等基团之间的静电吸引作用。
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