【摘 要】
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目前,用固载金属卟啉模拟细胞色素P-450单加氧酶体系,研究其仿生催化性能已经成为一个重要的课题。本工作将四苯基金属卟啉固载到无机载体(AlOOH)上,制备可重复使用的非均相催化剂
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目前,用固载金属卟啉模拟细胞色素P-450单加氧酶体系,研究其仿生催化性能已经成为一个重要的课题。本工作将四苯基金属卟啉固载到无机载体(AlOOH)上,制备可重复使用的非均相催化剂,研究其在温和条件下催化空气氧化环己烷的性能,通过与未固载的金属卟啉比较,对固载催化剂作用作出评价,并对其催化机理进行探讨。
本论文共包括以下几个方面的内容:
1.绪论中介绍了金属卟啉化合物结构和分类,综述了金属卟啉和固载金属卟啉在催化方面的应用,对目前工业上催化氧化环己烷的情况做了概述。
2.根据文献,合成了三种四苯基单金属卟啉和两种四苯基μ-氧双金属卟啉,并对它们进行紫外-可见和红外光谱的表征。
3.以新制备的氢氧化铝为原料,通过Sol-gel法和载体晶相转变制备了AlOOH固载的五种金属卟啉异相催化剂。并用紫外-可见光谱、红外光谱、BET、TG、XRD、TEM等对固载催化剂进行结构表征。
4.在相对温和的实验条件下,以固载金属卟啉为催化剂催化空气氧化环己烷制备相应的酮醇。考察反应时间、反应温度、反应压强、催化剂量等因素对氧化环己烷的影响。在最佳的实验条件下,考察固载催化剂的重复使用催化性能。然后与未固载的金属卟啉催化结果进行比较。研究结果表明:反应温度是影响环己烷转化率的主要因素,空气压强的变化对醇酮的选择性影响较小。催化剂用量的过度增加,反而不能充分发挥固载金属卟啉的催化活性。与未固载的金属卟啉催化结果比较,固载金属卟啉的催化活性有明显的提高,特别是对环己烷的转化率,可以提高40%~95%;固载金属卟啉重复催化10次后依然保持较高的催化活性,重复10次催化环己烷的转化率平均值比未固载金属卟啉的高出30%~85%。
5.最后,结合实验数据和相关的文献资料,讨论了固载金属卟啉催化空气氧化环己烷反应的可能机理。
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