光催化降解饮用水中几种典型有机污染物——影响因素及降解机理的研究

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饮水中普遍存在的有机微污染物是影响水质的最主要因素之一。光催化氧化法是去除有机污染物很有发展前途的方法,一般经持续反应可达到完全矿化,无二次污染。本文利用紫外光加二氧化钛催化剂,对饮用水中普遍存在的有机微污染物:敌百虫、Aroclor1260、菲、三氯甲烷、腐殖酸及六氯苯进行光催化降解研究。在研究中考察了pH值、Al3+、Fe3+、Fe2+、Mn2+、H2O2、二氧化钛表面载银量、二氧化钛投加量及反应液初始浓度等因素对紫外光催化降解的影响,在此基础上对光催化降解产物进行了鉴定及定量测定,探讨了光催化降解机理。主要研究成果如下: (1)首次建立C18固相萃取膜-色质联用定量分析饮用水中痕量多环芳烃的方法。 (2)催化剂TiO2的投入量有一个最佳值,这个最佳值针对不同的化合物和反应体系有所不同。在本文实验条件下发现光催化降解六氯苯、菲、敌百虫、三氯甲烷及 Aroclor1260时,TiO2的最佳投入量分别为 5g/L、3g/L、4g/L、3g/L及4g/L。 (3)随着TiO2表面载银量的增加,光催化氧化有机物的速度也相应增加。这表明TiO2的催化活性随着载银量的增加而增强。进一步研究发现,载银量与TiO2催化活性不成正比关系,随着载银量的增加,TiO2催化活性增强程度越来越少。 (4)Fe3+、Al3+都能提高光催化降解速度,但Fe3+、Al3+的投入量不与光催化降解速度的提高成正比关系,两者也存在着一定的差别。首次发现Al3+比Fe3+更能提高光催化氧化降解六氯苯、菲、三氯甲烷及Aroclor1260的速度。 (5)研究发现当溶液中Fe2+及Mn2+浓度较低时,对光催化降解三氯甲烷、Aroclor1260及腐殖酸有一定的促进作用,但当浓度逐渐增加时,这些离子又对光催化降解起阻碍作用。 (6)在酸性条件下,腐殖酸、三氯甲烷、菲及Aroclor1260比较容易被光催化氧化降解。而pH值对六氯苯和敌百虫光催化氧化降解影响不大。 (7)H2O2对光催化降解的影响取决于其投放量。当加入微量时能显著提高光催化降解速度,以后随投入量的增加,光催化降解速度增加缓慢,甚至出现负效应。 (8)不同有机污染物光催化降解过程有所不同。首次提出敌百虫经过光催化降解后首先脱氯形成二甲基磷酸脂,然后进一步转变成无机磷。第一个过程较快,第二个过程比较缓慢:菲在紫外光催化作用下形成4-羟基邻苯二甲酸,最后完全无机化形成 CO2和 H2O;三氯甲烷、Aroclor1260、六氯苯在光催化作用下逐步脱去有机氯变成无机CL-。 本研究成果丰富了光催化技术的理论,并对该项技术应用于饮水深度处理打下了基础。
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