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氨碱碳化反应结晶过程的研究是针对纯碱行业碳化工段的优化控制提出的课题,主要内容包括碳化过程的结晶动力学的研究和碳化过程的机理建模两部分。 本文在比较结晶动力学的研究方法之后,采用分批结晶器进行碳化过程的结晶实验。物料采用NaHCO3-H2O和氨盐水-CO2两种不同体系。通过对加晶种的实验结果和过程中的颗粒粒数密度分布特性的分析,建立了NaHCO3结晶的动力学方程,并通过对过程中的钠离子的质量衡算及所测定的晶体粒数密度的衡算,应用矩法和最优化法拟合得出结晶动力学方程特征参数。同时就结晶温度、进料条件、搅拌转速和分批结晶时间等对析出晶体的质量影响进行了研究。 为进行碳化塔优化控制所建立的碳化过程的机理模型,考虑了溶液的非理想性、CO2的化学吸收、碳化反应的可逆性和析出晶体颗粒的粒数密度分布等因素。该模型拟利用CO2的传质速率和碳化操作条件的改变所引起的出碱液性质的变化,来分析碳化过程的控制步骤。模型方程是由不同域耦合成的偏微分-代数方程组非线性刚性体系,作者应用Tearnor法、Lax-wendoff法和有限差分法完成了模型的求解计算。作者建立的模型框架普适于一般的气液反应结晶过程,可推广至实际碳化过程的仿真计算。 通过对结晶动力学的实验结果对碳化过程的模拟计算结果的分析,作者认为结晶析出的临界点的成核速率至关到整个碳化过程晶体颗粒大小分布,成核表现为一次均相成核的现象,晶体的生长速率与颗粒大小无关。碳化过程的温度条件的优化不仅仅要从控制成核速率的角度而且要从晶体生长条件的角度进行。CO2的吸收在近于临界点前后是过程的控制步骤,结晶的析出将加速CO2的吸收;随晶体的析出,过程表现为主体相的CO2水合反应所控制。