【摘 要】
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基于粉煤灰利用率较低的现状和金属离子与有机污染物在水体中的赋存特征,提出了以粉煤灰废弃物制备分子筛去除水中金属离子与有机污染物的新思路,即以固体废弃物粉煤灰为原料,通过分级处理提取硅铝组分,合成NaP分子筛,采用传质强化等手段对NaP分子筛的晶化过程进行调控,以合成的NaP分子筛为吸附剂,对金属离子与有机染料分别进行吸附或氧化降解,实现污染物的深度去除,并对吸附过程中的动力学与热力学参数进行计算,
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基于粉煤灰利用率较低的现状和金属离子与有机污染物在水体中的赋存特征,提出了以粉煤灰废弃物制备分子筛去除水中金属离子与有机污染物的新思路,即以固体废弃物粉煤灰为原料,通过分级处理提取硅铝组分,合成NaP分子筛,采用传质强化等手段对NaP分子筛的晶化过程进行调控,以合成的NaP分子筛为吸附剂,对金属离子与有机染料分别进行吸附或氧化降解,实现污染物的深度去除,并对吸附过程中的动力学与热力学参数进行计算,明晰了NaP分子筛对污染物的去除与循环再生机制,为粉煤灰的资源化利用和工业污水的无害化处理提供理论基础。本论文的主要研究结果如下:（1）采用静态水热合成法制备NaP分子筛,优化后晶化参数为陈化温度30℃,陈化时间0.5 h,晶化温度120℃,晶化时间8 h,n（H2O）/n（SiO2）=116,n（Na2O）/n（SiO2）=1.4,n（SiO2）/n（Al2O3）=2.8,该条件下NaP分子筛的结晶度为98.98%,晶粒尺寸为～2.78μm。NaP分子筛的晶化动力学研究表明该过程中扩散机制占主导,因而通过调控反应物料浓度、晶化模式（动态晶化模式、外场超声波与微波强化方式）以及外部引入晶种等手段进行强化传质。当采用外场超声波（输出功率为360 W）强化传质时,晶体诱导成核期从～2.0 h缩短至～0.5 h,晶体生长速率明显提高,晶粒尺寸减小至～1.65μm。（2）引入位阻效应调控无定形硅铝酸盐凝胶的转化以及晶核的形成与生长过程,制备出晶粒尺寸较小且均一、分散性较好的NaP分子筛。采用环己醇（Cy OH）制备的NaP-Cy OH分子筛晶体形貌较为规整,比表面积为80.4 m~2/g。以Zn（II）为目标污染物,NaP-Cy OH分子筛对Zn（II）的吸附过程符合准二阶吸附动力学和Langmuir等温吸附模型,在5次循环再生中吸附去除率可达98%以上。（3）通过有机络合辅助水热合成法制备金属杂原子（M）掺杂的NaP分子筛,当n（M）:n（Al2O3）=1:8时,Co-NaP（结晶度为92.02%）、Ni-NaP（90.76%）和Fe-NaP（88.45%）分子筛的结晶效果稍差;当n（Ti）:n（Al2O3）=1:6时,Ti-NaP结晶度较高,可达98.22%,且金属杂原子在NaP分子筛中主要以电荷平衡态和硅原子取代态两种形式存在。以Zn（II）为目标污染物,Co-NaP分子筛的比表面积为120.8 m~2/g,对Zn（II）吸附去除率为99.50%,经过3次吸附-再生循环后仍具有良好的吸附性能。（4）以气相二氧化硅（fumed SiO2）为硅源,通过在碱性体系下进行解聚来调控硅源前驱体的赋存状态,产生低聚态的硅物种。静态晶化法制备的NaP-fumed SiO2分子筛结晶度为84.65%,晶粒尺寸为～3.22μm,采用动态水热合成法,转速为150 r/min时,合成的NaP-fumed SiO2（dynamic）结晶度为98.24%,晶粒尺寸减小至～1.78μm,与静态晶化法合成的分子筛相比,结晶度提高16.05%,晶粒尺寸减少44.72%。以阳离子有机染料罗丹明B为目标污染物,在孔填充效应、氢键作用和静电引力多种方式的耦合作用下,NaP-fumed SiO2（dynamic）对罗丹明B的吸附去除率为98.26%,同时在5次再生循环中仍具有良好的稳定性。（5）在外场超声波的强化传质作用下,当晶化温度为90℃,晶化时间为4 h,n（SiO2）/n（Al2O3）=4.0,超声波功率强度为30%,功率密度为60 m L/W时,采用原位有机络合法在n（Cu）:n（Al2O3）=1:6时制备的Cu-NaPultra分子筛结晶度为94.14%,晶粒尺寸为～1.80μm。以阳离子有机染料亚甲基蓝和甲基紫6B为目标污染物,Cu-NaPultra分子筛类芬顿催化剂对亚甲基蓝和甲基紫6B的氧化降解效率分别为93.22%和98.71%。在活性物种·OH作用下,通过Cu-NaPultra对有机染料的吸附富集和金属活性位点的催化氧化,从而实现有机染料的原位降解。
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