近来新型双相吸收剂是CO2吸收剂研究开发的热点,分液-液、固-液相变吸收剂两大类。其在吸收CO2前为均相溶液,吸收CO2后发生液-液或者固-液分相,CO2主要富集于其中一相,再生只需解吸富相,具有显著降低再生能耗的潜力。液-液相变吸收剂吸收CO2后,富液相粘度大幅上升,导致分离不便,并加剧了设备腐蚀。固-液分相体系的研发能在一定程度上克服液-液分相体系所面临的问题。目前,固-液相变吸收剂的研究尚处于起步阶段,已有的固-液分相体系存在溶剂易挥发损失,再生性能较差,固体产物呈粘稠或结块状等问题。此外,相变过程的物化性质、相变机理以及产物形态影响因素等方面仍未有详细报道。基于上述研究背景与存在的问题,本文利用量子化学计算辅助设计了新型2-氨基-2-甲基-1-丙醇（AMP）/哌嗪（PZ）/二丙二醇二甲醚（DME）三元非水固-液相变体系用于CO2捕集,并对该体系的CO2捕集性能、反应机理、相变机制、动力学特性以及再生能耗进行了系统研究。主要研究成果如下:（1）选取4种不同类型的胺和11种不同的溶剂用于筛选固-液相变吸收剂。首先利用量子化学计算,考察不同吸收剂的氢键数量、溶解度参数和晶格能。并据此预测空间位阻胺AMP和环状胺PZ最可能生成易于分离的晶体粉末状产物。吸收实验结果表明,AMP和PZ的大多数吸收剂可产生固-液相变,且产物呈晶体粉末状;聚胺吸收剂:三乙烯四胺（TETA）,二乙烯三胺（DETA）,N-氨乙基哌嗪（AEP）与大多溶剂组合会生成粘稠或结块状的固体产物。又相比于其他溶剂,DME具有高沸点、低蒸汽压的特性,且与AMP、PZ组合可分别生成晶体粉末状产物,因此,最终构建了AMP/PZ/DME固-液相变体系用于CO2捕集。综上,通过计算量化参数,可初步确定吸收剂的大致范围,证明了量子化学计算筛选固-液相变吸收剂的可行性。（2）考察AMP/PZ/DME吸收剂CO2捕集性能。当总胺浓度为1 mol/kg,AMP和PZ的摩尔比例为7:3时,吸收剂具有较优的CO2吸收性能和分相性能,CO2吸收负荷可达0.87 mol CO2/mol胺,94%的CO2富集于下层固体产物中,且下层体积仅占吸收液总体积的43%。在120oC,30 min条件下再生后,吸收剂的再生效率可达92%以上,且经过四次吸收-解吸再生循环,该吸收液的再生效率仍保持在82%以上。反应机理表明,AMP/PZ/DME吸收CO2后上层为DME,下层为AMP氨基甲酸盐、PZ氨基甲酸盐等反应产物。其中,AMP作为主吸收剂,可保证CO2的吸收容量;PZ作为活化剂,可提升反应速率;DME则可调控固-液相变的产生。（3）借助经典分子动力学阐明吸收剂的相变机理。在DME溶剂的影响下,氨基甲酸酯产物具有高晶格能、低溶解度。同时,产物分子间可形成的强氢键相互作用力,因此,CO2吸收饱和的产物以晶体粉末状固体的形式逐渐从溶液中析出,产生固-液分相的现象。吸收过程中,固体产物聚集在吸收液底部,上层溶液CO2分压降低,吸收反应平衡向产物生成的方向移动,有利于吸收剂保持良好的吸收性能。（4）传质反应动力学研究结果表明,AMP/PZ/DME吸收CO2为快速拟一级反应,其总反应速率常数(kov),增强因子（E）均随着温度的升高而增大;总传质阻力均随着温度和负荷的增加而增大,较高的反应温度可促进吸收;液相的传质阻力是影响吸收速率的主要因素。对再生能耗进行评估,结果表明,吸收剂的再生能耗低至1.61 GJ/t CO2,较传统乙醇胺（MEA）溶液降低了58%,其低再生能耗主要归因于较低的解吸反应热和潜热。