【摘 要】
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面对日益凸显的环境污染和能源短缺问题,寻找洁净、高效的能源转换技术成为当务之急。电解水技术因具有二氧化碳零排放、且与可再生能源相结合等优势被视为未来最有潜力的能量载体之一。作为电解水半反应,氧生成反应（Oxygen Evolution Reaction,OER）动力学缓慢,高载量贵金属催化剂的使用导致的高昂成本,严重制约了电解水技术的大规模应用。因此,开发低成本、高效能的OER催化剂成为当前的研究
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面对日益凸显的环境污染和能源短缺问题,寻找洁净、高效的能源转换技术成为当务之急。电解水技术因具有二氧化碳零排放、且与可再生能源相结合等优势被视为未来最有潜力的能量载体之一。作为电解水半反应,氧生成反应（Oxygen Evolution Reaction,OER）动力学缓慢,高载量贵金属催化剂的使用导致的高昂成本,严重制约了电解水技术的大规模应用。因此,开发低成本、高效能的OER催化剂成为当前的研究焦点。普鲁士蓝类似物（Prussian Blue Analogues,PBAs）因具有高度开放的结构、丰富的金属含量及结构可调控等诸多优势而备受关注。受限于PBAs本征OER催化活性较低的限制,需要对催化剂的组成及结构进行有效调控及优化。基于此,本文以PBAs为前驱体设计了一系列的衍生过渡金属化合物催化剂,通过表面改性、电化学活化以及异质界面构筑等方法提升了催化活性,并对催化剂在OER过程中的真实活性位点进行了详细的探究,为制备高性能OER催化剂提供了新的策略。具体研究内容如下:（1）以Ni-Fe PBAs为前驱体,通过Na OH刻蚀获得了由非晶态Ni（OH）2包覆的改性Ni-Fe PBAs催化剂。探讨了刻蚀时间对Ni（OH）2的生成和Ni-Fe PBAs晶格的影响,结果表明刻蚀会随着时间的加长而逐步加深,最终在表面形成一层均匀非晶态Ni（OH）2。这些覆盖于Ni-Fe PBAs表面的非晶态Ni（OH）2继承了PBAs高度开放的纳米立方体结构的优势,并进一步粗糙化表面,有效增大了OER的三相界面,提高了活性位点的利用率。在1.0 M KOH中,Ni-Fe PBAs@Ni（OH）2能够以307 mV的较低过电位达到100 m A/cm~2的电流密度,并有着较低的Tafel斜率（71 mV/dec）和长达40h的长期稳定性。（2）采用共沉淀法设计了原位Ni掺杂的Co-Fe PBAs催化剂,并通过原位电化学活化的策略对其表面进行重构,获得了具有更高OER活性的Co（Ni）羟基氧化物活性物质,并详细研究了重构历程。结果表明,重构对于提升OER活性和加速电催化反应动力学的重要作用,表面重构导致CoII(NiII)-CN-FeIII物种被腐蚀,同时形成Co OOH（NiOOH）活性物种。在此基础上,Ni的掺杂优化了电子结构,进一步增强了表面重构的作用,加速了高活性Co OOH（NiOOH）物种的形成。所制备的NiCo-Fe PBAs（A）在100 m A/cm~2电流密度下具有较低的过电位（274 mV）、较小的Tafel斜率（36 mV/dec）和优秀的长期稳定性（40h损耗3%）。（3）设计了一种以Ni-Co PBAs为前驱体,经水热硫化和煅烧步骤形成的海胆状NiS/Co3S4异质结构OER催化材料,详细探讨了这种独特异质结构的形貌演变过程及对OER催化性能的影响。研究发现,一方面NiS/Co3S4的海胆状形貌在具有较高比表面积的同时还有着大量的边缘结构,促使正电荷倾向于在表面催化位点处富集,另一方面异质结构中的界面产生电荷转移和协同效应,正电荷大量富集于Ni上,使Ni位点成为催化OER的高活性位点,加快了反应动力学,实现了高效的OER催化。NiS/Co3S4展现了优异的OER催化活性,在100 m A/cm~2的电流密度下有着较低的过电位（285 mV）、较小的Tafel斜率（66 mV/dec）和长达60h的长期稳定性。
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