【摘 要】
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金属卤化物因其具有高吸收系数、可调带隙、长载流子迁移率和易溶液加工等特性成为下一代光电应用有前途的候选材料。除了这些优异的物理性能之外,它们的独特特性,包括大的体电阻、强X射线阻挡能力、高载流子迁移率,也使金属卤化物表现出良好的X射线探测能力,尤其具有低维晶体结构的金属卤化物更高效的辐射响应和辐射发光使其成为出色的直接探测器和间接闪烁体材料,甚至超过了现有的商用辐射探测器。本论文基于0维金属卤化物
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金属卤化物因其具有高吸收系数、可调带隙、长载流子迁移率和易溶液加工等特性成为下一代光电应用有前途的候选材料。除了这些优异的物理性能之外,它们的独特特性,包括大的体电阻、强X射线阻挡能力、高载流子迁移率,也使金属卤化物表现出良好的X射线探测能力,尤其具有低维晶体结构的金属卤化物更高效的辐射响应和辐射发光使其成为出色的直接探测器和间接闪烁体材料,甚至超过了现有的商用辐射探测器。本论文基于0维金属卤化物Cs3Cu2Cl5材料,设计了两种Cs3Cu2Cl5-有机聚合物闪烁体薄膜,系统研究了其发光性能和闪烁性能,主要内容如下:（1）采用热注射法合成了绿色发射的Cs3Cu2Cl5纳米片,通过掺杂2%的钾,其光致发光量子产率（70.23%至81.39%）、辐射发光强度和稳定性都得到了提高。进一步的实验和理论研究指出:（1）K+使相邻的[Cu2Cl5]3-基团更加靠近,使晶格收缩和晶格常数降低;（2）这种致密的晶体结构使激子-光子耦合更强,声子-电子耦合强度降低,有利于形成自陷态激子进而增强发光;（3）较低的晶格常数也会使带隙减小（2.58至2.51 e V）和斯托克斯位移增加（217至223 nm）,从而减少自吸收和提高量子效率。然后,我们制备了面积可控的均匀柔性Cs3Cu2Cl5:2%K+-PS（聚苯乙烯）薄膜,它具有良好的X射线响应。这种柔性薄膜具有低成本（2.8223美元/克）、宽带响应（20 ke V至160 ke V）和高空间分辨率(5 lp mm-1),可与商业闪烁体Cs I:Tl薄膜相媲美。此外,它非常适合用于高质量医疗和工业的柔性图像应用。（2）采用原位沉积的方法合成了Cs3Cu2Cl5-PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯）薄膜,通过优化制备薄膜的条件,使得薄膜的光致发光（PL）、辐射发光（RL）、X射线成像等性能得到提高。前驱体浓度为1 mmol/m L、Cs Cl与Cu Cl的比例为2.5:2、退火温度为110oC以及退火时间为120 s的实验条件更有利于得到高亮度的薄膜,进而表现出更优秀的X射线图像。该方法简单高效,利用高粘度的亚表层环境来控制金属卤化物的成核和生长,既能进一步降低制备薄膜的成本及时间,又能确保Cs3Cu2Cl5的均匀成核和结晶,解决了目前半导体材料与高分子聚合物复合时出现的易团聚的问题,为获得高质量金属卤化物闪烁体的X射线探测提供了一种可行的策略。
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