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近些年,纳米TiO2因其具有独特的结构与性能而倍受各国学者关注。本论文以钛酸四丁酯为原料,采用溶胶-凝胶法自制纳米TiO2光催化剂,并以过渡金属(铁或铜)-稀土金属(钆或铈)为共掺杂源,对TiO2纳米材料进行共掺杂改性。选取亚硝酸钠溶液为目标降解物,考察了它们的光催化性能。
采用溶胶-凝胶法分别制备出Fe/Gd,Cu/Ce以及Cu/Gd共掺杂改性的纳米TiO2光催化剂,利用XRD、TEM、BET、DRS及XPS等分析手段对纳米光催化剂Fe/Gd/TiO2、Cu/Ce/TiO2、Cu/Gd/TiO2及纯TiO2的结构和形貌进行表征,并从掺杂比、煅烧温度、煅烧时间及催化剂使用量等方面考察它们对光催化性能的影响。结果表明:共掺杂纳米光催化剂Fe/Gd/TiO2,Cu/Ce/TiO2以及Cu/Gd/TiO2的最佳掺杂量分别为m(Fe)∶m(Gd)∶m(TiO2)=0.5%∶0.1%∶1,m(Cu)∶m(Ce)∶m(TiO2)=0.5%∶0.05%∶1和m(Cu)∶m(Gd)∶m(TiO2)=0.5%∶0.1%∶1,最佳煅烧温度均为500℃,最佳煅烧时长均为2h,此条件下制备得到的过渡金属-稀土金属共掺杂改性的纳米TiO2光催化剂的光催化活性均优于纯TiO2和各元素单掺杂TiO2。当纳米光催化剂样品Fe(0.5%)Gd(0.1%)/TiO2,Cu(0.5%)Ce(0.05%)/TiO2以及Cu(0.5%)Gd(0.1%)/TiO2的投入量分别为0.5g/L,0.5g/L和1.0g/L时,光催化降解NaNO2溶液的效果要好于其它投入量时的降解效果,可分别达到82.2%,85.0%和64.5%。
初步探讨了共掺杂改性后纳米TiO2活性提高的原因。结果表明:不同的过渡金属-稀土元素共同掺杂改性的纳米TiO2,可以不同程度地抑制晶粒生长,引起晶格畸变及抑制晶型的转变,还可以提高催化剂在紫外-可见光区的吸收能力,并增加催化剂的表面羟基氧和表面吸附氧的数量,这些因素有效改善了催化剂的光催化活性。