【摘 要】
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随着便携式电子产品和电动汽车市场的发展,锂离子电池作为其中关键的能源储存设备,其性能需要进一步提高。根据市场的需求,研发高能量密度、高倍率性能以及循环稳定性好的正负极材料是提升锂离子电池性能的关键。一维纳米因材料比表面积大,可以为电化学过程提供更多的氧化还原反应位点,同时材料中的孔隙结构能有效缩短离子扩散路径,而受到研究人员的广泛关注。本论文以钛酸锂(Li4Ti5O12)和磷酸铁锰锂(LiFe0.
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随着便携式电子产品和电动汽车市场的发展,锂离子电池作为其中关键的能源储存设备,其性能需要进一步提高。根据市场的需求,研发高能量密度、高倍率性能以及循环稳定性好的正负极材料是提升锂离子电池性能的关键。一维纳米因材料比表面积大,可以为电化学过程提供更多的氧化还原反应位点,同时材料中的孔隙结构能有效缩短离子扩散路径,而受到研究人员的广泛关注。本论文以钛酸锂(Li4Ti5O12)和磷酸铁锰锂(LiFe0.4Mn0.6PO4)为研究对象,采用静电纺丝技术设计合成了能够促进离子/电子传输的一维自支撑电极材料。针对Li4Ti5O12电子电导率低,比容量低的问题,我们制备了具有氧空位的Li4Ti5012/CNT复合一维自支撑电极材料。首先,通过静电纺丝技术制备的Li4Ti5O12纳米纤维,在缺氧气氛(真空)中高温烧结,将产生大量氧空位缺陷。氧空位极大的增加了电极材料的界面电荷存储容量,在0.1C充放电条件下,电极材料首圈放电比容量达到348mAh-g-1。同时高温烧结过程中形成相互交联的碳纳米纤维,可以构成三维导电网络作为自支撑电极基底,无需使用粘结剂和集流体。为了进一步提高自支撑Li4Ti5012电极材料的性能,在电纺前驱体溶液中加入碳纳米管(CNT),得到Li4Ti5012/CNT复合材料,可提高Li4Ti5O12自支撑电极材料的导电性,进而提高其倍率循环性能。利用离子液体[BMIm]H2P04辅助静电纺丝技术,设计合成了一维多孔LiFe0.4Mn0.6PO4碳纳米纤维正极材料。材料合成过程中,离子液体的H2P04阴离子作为LiFe0.4Mn0.6P04纳米颗粒P043-的来源,阳离子在惰性气氛(Ar)中高温碳化形成N掺杂的碳层包覆在LiFe0.4Mn0.6PO4的表面,同时在纳米纤维中留下大孔结构。N掺杂的碳层包覆可以提高LiFe0.4Mn0.6P04的导电性,碳化留下的孔洞有利于电解液的渗透。同时离子液体作为软模板辅助纳米纤维形成孔径均一的介孔结构,有效缩短了离子扩散路径,一维纳米材料的高比表面积(287.4m2.g-1)为电化学反应提供了更多的活性位点。该工作为设计制备一维多孔自支撑电极结构提供了一种简便而通用的方法。本论文研究成果对电极材料界面电荷存储的发展有重要的意义,同时也为一维纳米材料组装的多孔自支撑电极结构设计提供了新的思路。
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