银掺杂纳米TiO2与负载活性炭的制备、表征及可见光催化性能研究

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TiO2是一种优良的光催化剂,在环境污染治理领域受到广泛的关注。但是纳米TiO2在实际应用中存在量子效率偏低、光谱响应范围窄、对低浓度有机物处理效果差以及粉末悬浮态难分离回收等缺点。针对以上问题,本文采用水热法制备了银掺杂纳米TiO2光催化剂(Ag+-TiO2),研究了掺杂Ag+对纳米TiO2光催化剂的可见光催化活性的改善效果以及改性机理;为进一步提高纳米TiO2光催化剂的活性,采用浸渍-水热法以活性炭为载体制备了银掺杂纳米TiO2负载活性炭复合材料(Ag+-TiO2/AC),以甲基橙(MO)为目标污染物,研究了甲基橙初始浓度、催化剂用量、外加氧化剂、光源和重复使用次数等外部环境因素对Ag+-TiO2/AC可见光催化降解甲基橙性能的影响,初步量化论证了Ag+-TiO2/AC复合材料的吸附-光催化降解协同效应,并对复合材料光催化降解MO的机理进行初步探讨。论文的研究进展如下:(1)采用水热法制备掺杂Ag+-TiO2光催化剂,TEM和XRD显示样品由5~20nm纳米锐钛矿TiO2晶粒组成,UV-Vis图谱显示合适的Ag+掺杂量使TiO2吸收光谱发生红移,且在可见光区域出现很强的吸收带。(2)通过浸渍-水热法制备Ag+-TiO2/AC复合材料,其最佳制备条件为:钛含量5mL,水热温度200℃,反应时间8h,Ag+掺杂比0.1%。TEM显示TiO2晶粒尺寸为5~10nm,XRD进一步表明为锐钛矿相TiO2。FT-IR光谱表明复合材料依然保留了AC表面原有的-OH、C=O、C-O等官能团,并出现Ti-O振动峰。(3)对Ag+-TiO2光催化剂进行光催化活性测试表明,最佳掺杂比为0.25%。Ag+-TiO2的光催化反应动力学符合Langmuir-Hinshelwood模型,掺杂0.25%Ag+-TiO2的可见光催化反应动力学常数比纯TiO2提高了3.9倍。由于适量的Ag+掺杂TiO2,除有Ag+掺入TiO2晶格内部,未掺杂进入晶格的Ag+以金属Ag形式在TiO2表面沉积。(4)负载型Ag+-TiO2/AC的光催化反应动力学符合Langmuir-Hinshelwood模型,光催化反应常数比纯TiO2提高了7.5倍。复合材料的吸附-光催化降解协同作用随反应时间表现出先增大后减小的趋势。由于存在持续的活性炭局域强吸附-TiO2光催化降解协同作用,明显提高了复合材料对低浓度有机污染物的降解效果。
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