基于气相两步法的钙钛矿薄膜优化及其器件性能的研究

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随着光伏发电技术在绿色能源中的占比越来越高,太阳能电池当前成为研究热点,其中主要的研究重点是器件光电转换效率和使用寿命的提升。有机-无机杂化钙钛矿因其具有带隙宽度合适且可调控、吸光范围广、载流子迁移率高等出色的性能,成为应用于太阳能电池最有潜力的光电材料之一。随着钙钛矿太阳能电池研究的不断深入,钙钛矿薄膜膜厚不均匀、器件稳定性较差以及难以实现大面积制备等问题亟待解决。本文基于所在团队提出的“蒸镀-闪蒸法”钙钛矿薄膜制备工艺,在提高钙钛矿太阳能电池效率和稳定性方面开展了以下工作:首先,采用真空蒸镀法制备Pb I2薄膜,再采用单源闪蒸法将MAI(CH3NH3I)快速蒸发在Pb I2薄膜上并退火,通过固-固反应生成MAPb I3钙钛矿薄膜。通过探究反应过程中Pb I2蒸镀速率、蒸镀厚度、钙钛矿退火温度等工艺参数对薄膜结晶质量的影响,制备出均匀致密的MAPb I3钙钛矿薄膜。将所制备的薄膜作为活性层,采用全蒸镀方式制备具有p-i-n倒置平面异质结结构的MAPb I3钙钛矿太阳能电池,并优化空穴传输层和电子传输层的相关工艺参数,实现有效面积为0.07 cm2的太阳能电池器件光电转换效率为14.06%。其次,在前期研究基础上采用双源共蒸的方式将Cs I引入到Pb I2薄膜制备中,实现Cs+掺杂并得到双元CsxMA1-xPb I3薄膜。通过调节Cs I和Pb I2的蒸发速率比,当钙钛矿薄膜中的Cs+含量为5%时(即x=0.05),所制备Cs0.05MA0.95Pb I3器件的光电转换效率为17.15%,较MAPb I3器件效率提升了20%。在未封装条件下,Cs0.05MA0.95Pb I3器件暴露在相对湿度为40%的空气中半个月,器件效率衰减仅为15%,优于同等条件效率衰减为35%的MAPb I3器件。实验表明Cs+掺杂可以有效地降低钙钛矿薄膜的缺陷密度,提高薄膜的均匀性和稳定性。最后,基于上述工作,探究了Cs0.05MA0.95Pb I3薄膜在大面积钙钛矿太阳能电池模组中的应用,制备出有效面积为10.8 cm2的大面积模组器件,其光电转换效率可达到10.24%,为进一步推进钙钛矿光伏器件的应用奠定了基础。
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