凝固冷却速率对U-5.4Nb合金铸态组织影响研究

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在铀铌合金体系中,U-5.4 wt.%Nb(U-5.4Nb)合金因兼具优异的抗腐蚀性能和特殊的力学行为而备受关注。目前,U-5.4Nb合金主要采用压力加工成型和铸造成型获得目标样品。在这两种成型方法中,金属液的凝固过程对样品的铸态组织有重要影响。因此了解、掌握凝固过程变量与合金铸态组织之间的对应关系有助于准确定位关键影响因素,优化控制参数。基于此,本文利用凝固冷却速率可综合反映温度梯度和凝固速率的特点,以凝固冷却速率的变化为关注点,围绕组织与性能之间的对应关系,借力于OM、SEM、XRD、纳米压痕和飞行时间-二次离子谱仪等表征手段,研究了 U-5.4Nb合金铸态组织中晶粒尺寸、溶质分布和夹杂物对凝固冷却速率变化的响应规律。本文基于楔形铸件成型、气体冷却熔体、电弧熔炼、真空吸铸、熔体旋纺等样品成型技术,通过采用不同的冷却介质和冷却方式,结合有限元计算分析,获得了具有不同凝固冷却速率的U-5.4Nb合金铸态样品。当冷却介质由石墨变为铜时,凝固冷却速率从楔形铸件的2.3℃/s增加到电弧熔炼样品的5 × 102℃/s;伴随成型方法冷却能力的进一步提升,凝固冷却速率从吸铸样品的3.2 × 104℃/s上升至熔体旋纺薄带的1.5 × 106℃/s,实现了逐级递增,为后续组织性能的研究奠定了基础。在凝固冷却速率的逐级增大过程中,U-5.4Nb合金铸态组织分别由胞状分解、枝晶生长和熔体形核三个过程主导控制,从而表现出从层状组织→枝晶→细晶组织的转变规律,且细晶组织中的平均晶粒尺寸随凝固冷却速率的增大而减小。当凝固冷却速率小于2.3℃/s时,凝固生成的γ相因长时间处于高温而发生胞状分解,铸态基体演变为由贫Nb的α相和富Nb的γ1-2相构成的层状组织;当凝固冷却速率为90℃/s~5 × 102℃/s时,晶核数量少,晶粒充分长大,胞状分解被抑制,铸态基体主要由枝晶组成,且部分发达等轴枝晶表现出六次对称结构;当凝固冷却速率为3.2 × 104℃/s~1.5 × 106℃/s时,过冷度增大,形核率增加,晶核数量剧增,晶粒长大过程被抑制,铸态组织由细小晶粒组成,其平均晶粒尺寸可由16.8 μm减小至1.8 μm,局部晶粒被细化至0.75 μm。在生长速率未达到完全溶质截留的条件下,凝固冷却速率的增加,减小了局域凝固时间,抑制了 U-5.4Nb合金固液界面迁移过程中溶质Nb的扩散,增大了晶粒不同部位Nb含量的差异,从而导致不同的微观力学性能。当凝固冷却速率从90℃/s增加至9.9× 105℃/s时,溶质Nb的偏析比SR由发达枝晶的3.06上升至细小等轴晶的4.74,对应的无量纲逆扩散系数α由6.2 × 10-3减小至9.8 × 10-6。溶质Nb的分布不均匀对枝晶的力学性能产生显著影响,其弹性模量和硬度分别从一次枝晶臂(富Nb)的61.38 GPa和3.64 GPa增大至枝晶间区域(贫Nb)的113.10 GPa和6.48 GPa,增幅分别达84.3%和78%。对于U-5.4Nb合金中的Nb2C夹杂和U(C,N)夹杂而言,随着凝固冷却速率的增加,夹杂物的形核、长大过程被抑制,尺寸变小。当凝固冷却速率由2.3℃/s上升至105℃/s量级时,夹杂物尺寸主要分布范围从10 μm~20 μm缩小为1 μm~2 μm;当凝固冷却速率达到1.5 × 106℃/s时,U-5.4Nb合金铸态组织中未观察到夹杂物。夹杂物的结构和组成表明,在析出长大过程中,U(C,N)可分别与Nb2C和基体γ相形成共格关系,存在于两者之间,构成多相夹杂物,以降低界面能。在多相夹杂物中,UO2或Nb2C位于芯部,表现为类球形形貌;U(C,N)包覆着UO2(或Nb2C)并与γ相连接,表现为多边形形貌。基于多相夹杂物的结构特点,结合部分夹杂物位于U-5.4Nb合金枝晶核心的现象,参考UO2、Nb2C、UN和UC的热力学参数随温度的变化关系,本文认为U-5.4Nb合金凝固过程中部分夹杂物的形核、长大过程主要包括以下四个阶段:(1)当金属液温度(T1)高于液相线温度(T1)时(TL<T1),熔体中已存在UO2、Nb2C小颗粒;(2)当金属液温度(T2)低于TL而高于固相线温度(TS)时(TS<T2<TL<T1),熔体内出现铀铌结晶,部分金属液以UO2或Nb2C为异质形核点结晶长大;同时部分Nb2C直接以UO2为基体长大,形成多相夹杂物;此外,熔体中也有大量Nb2C单独析出,形成单相夹杂物;(3)伴随金属液温度(T3)的进一步降低(TS<T3<T2),部分U(C,N)在UO2或Nb2C表面直接附着长大,形成多相夹杂物;因金属熔体中C或N的溶解度降低,部分U(C,N)夹杂物则单独形核、长大,形成单相夹杂物;(4)当温度(T4)降至固相线以下(T4<TS)时,凝固完成,多相夹杂物、单相夹杂物与晶粒共存于基体中。综上所述,本文较系统性的研究结果表明,通过采用不同的冷却介质、冷却方式和调控金属熔体总量的方法,可以获得具有不同凝固冷却速率的U-5.4Nb合金铸态组织。伴随凝固冷却速率的增大,U-5.4Nb合金晶粒长大过程及夹杂物的形核、长大过程被抑制,平均晶粒尺寸和夹杂物尺寸均减小,基体组织得到细化。
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