论文部分内容阅读
自2009年首次报道了光电转换效率为3.8%的钙钛矿太阳能电池以来,在国内外科研工作者的不懈努力下,短短几年之内钙钛矿太阳电池已实现了高达24.2%的光电转换效率。钙钛矿材料具有合适的光学带隙、较高的消光系数、极佳的双极性载流子传输能力以及超过1μm的电子/空穴扩散长度,是开发高效太阳电池的理想吸光材料。其中,CH3NH3PbI3由于其适当的带隙（1.55 eV）、较大的吸收系数（105）、以及简单的组分等优点备受研究者关注。通常,在CH3NH3PbI3吸光层上没有做过任何预处理或后处理的平面异质结钙钛矿太阳电池的光电转换效率（PCE）约在15%。为了进一步提高器件效率,研究人员提出了溶剂工程、蒸气辅助溶液沉积法、基底预热沉积法以及一些后处理方法（包括反溶剂冲洗处理、热/溶剂退火）。这些方法的应用,显著提升了平面异质结钙钛矿太阳电池的光电转换效率。此外,金属纳米结构诱导的表面等离子体被研究人员认为是进一步增强钙钛矿太阳电池性能的有效手段之一。在本论文中,我们首先将Au纳米棒添加于倒置钙钛矿太阳电池的空穴传输层PEDOT:PSS上,研究等离子体共振效应对器件性能的影响并分析其内在机理。在实验中首先分析了纳米粒子浓度对器件性能的影响,结果表明当掺杂浓度为6%时有最佳的性能提升效果,器件光电转换效率为15.3%,相比于基础器件提升了12.83%。研究结果表明,纳米棒的添加并不会影响钙钛矿膜层的结晶,但其较宽的吸收范围提高了钙钛矿材料的吸收,进而增强了器件的整体性能。此外,为了避免裸露的纳米粒子直接掺杂在器件中造成激子淬灭,我们对Au纳米棒进行了包裹,并将Au@PSS纳米棒掺杂到相同器件结构中,以进一步探索包裹了PSS后的金纳米棒对钙钛矿器件性能的影响。通过一系列性能测试,验证了基于PSS包裹的金纳米棒掺杂的钙钛矿太阳电池性能最佳,可达15.89%,相较于未掺杂的器件性能提升了17.2%,较之未包裹的金纳米棒掺杂的钙钛矿器件性能提升了3.9%。通过一系列表征分析,验证PSS包裹能够有效抑制其表面引起的电子和空穴复合,增强载流子的分离能力,从而改善器件性能。其次,我们将Ag@SiO2核-壳结构纳米立方（NCs）掺杂到钙钛矿太阳电池空穴传输层与活性层的界面处,探索不同掺杂浓度的Ag@SiO2 NCs对器件性能的影响。研究结果表明,当纳米粒子掺杂浓度为3 vol%时,电池器件性能最佳,其短路电流密度和能量转换效率分别达到22.58 mA/cm2和17.22%,相较于基础器件均有显著提升,增强因子分别为11.7%和18.1%。通过时域有限差分法（FDTD）光学仿真软件对Ag@SiO2 NCs的局域场进行了模拟,发现具有尖角的Ag纳米立方可以在460 nm左右的短波长峰值处诱发极强的电磁（EM）场,这有利于提高高能区的光吸收能力,从而增强该区域中CH3NH3PbI3钙钛矿太阳能电池的光电转换效率（该短波段的转换效率本质上很低）。此外,钙钛矿活性层与空穴传输层界面处降低的PL强度和寿命以及较低的电荷转移电阻,也表明Ag@SiO2 NCs掺杂促进了器件内部的的激子解离和电荷传输,从而提高了器件性能。