本文采用密度泛函理论（Density Function Theory, DFT），在B3LYP/6-31G（d,p）水平上，通过计算NO和N₂O分子在H-ZSM-5, Cu-ZSM-5和Fe-ZSM-5分子筛上吸附时的结构优化数据，吸附能（ΔEads），电荷分布和红外光谱数据。分别考察了H型ZSM-5分子筛不同酸性位对NO、N₂O分子的吸附及处于ZSM-5分子筛孔道中不同酸性位处的Cu离子和Fe离子对NO、N₂O的吸附。得到以下结论：（1）通过单因素方法，分别考察了分子筛簇模型大小，基组水平，零点能校正，吸附温度，吸附压力对DFT计算精度的影响。确定了计算基准；（2） NO和N₂O分子在H-ZSM-5分子筛上为物理吸附，在Fe-ZSM-5和Cu-ZSM-5分子筛上为化学吸附；NO和N₂O在H-ZSM-5, Cu/Fe-ZSM-5分子筛上吸附为放热过程；（3） H-ZSM-5分子筛不同孔道的酸性位对NO和N₂O分子吸附能力不同，处于直型孔道中的α酸性位吸附能力最强；（4）处于ZSM-5分子筛不同孔道的酸性位处的Cu离子和Fe离子对NO和N₂O分子吸附能力不同，处于α酸性位处的Cu离子和Fe离子吸附能力最强。在以上理论计算的基础上，基于IRC理论，采用Mulliken布局分析，通过电荷转移（Charge Transfer, CT）对N₂O分子在3簇和7簇Fe-ZSM-5分子筛模型上的直接催化分解反应机理进行了初步探讨，证明N₂O在直接催化分解过程中，首先一个N₂O分子吸附在Fe离子位形成过渡态，N-O键断裂，N2从分子筛上脱附，留下一个表面吸附O原子。接着Fe离子吸附第二个N₂O分子，N-O键断裂后，在Fe离子位形成第二个表面吸附O，两个O原子结合成O₂，从分子筛表面脱附，完成N₂O分子的分解。