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电化学高级氧化工艺(Advanced Electrochemical Oxidation Process,简称AEOP)因其能量效率高、便于自动控制、利于环保等特点而成为极具发展前景的废水处理技术之一。研制和开发高效催化电极材料一直是AEOP应用于难降解有机污染物处理的关键。复合金属氧化物电极因其较高析氧过电位、半导体性质以及较强的电催化降解能力,近年来成为研究热点。但是目前大部分的研究都只停留在对目标有机物的降解效率的实验和探讨上,研究金属氧化物电极的制备工艺与表面组成结构、电催化氧化活性之间的关系,以及对有机污染物电催化氧化的机理和动力学特征将对开发新型电极材料和实现过程的工业化有一定的理论和应用价值。本文探讨了钛基SnO2、PbO2涂层电极的制备工艺与电化学性能,并采用循环伏安、交流阻抗等手段研究了该电极上模拟废水的电氧化行为,主要内容如下: □ 概述了几种常用废水处理高级氧化技术,综述了电化学高级氧化工艺中电极材料的发展和制备方法的改进以及在处理有机废水方面的研究进展。 □ 采用热解氧化与电沉积相结合的方法制备了Ti/SnO2、Pt/PbO2以及Ti/SnO2/PbO2电极。通过SEM表征和电化学性能测试,表明操作顺序和热解氧化次数等因素对Ti/SnO2电极活性有重要影响,找到了制备SnO2中间层和活性层的最佳工艺条件。采用改进的电沉积制备工艺制得了结合力强,稳定性和催化活性高的新型PbO2涂层电极。 □ 采用循环伏安技术探讨了Pt/PbO2、Ti/SnO2/PbO2电极在COD测试中的初步应用。找到了COD测试的最佳实验条件,并采用增大电位气泡更新法使电极得到充分再生,保证了结果的准确性和重现性,为实现方便快捷、实时在线测量COD,且不引入二次污染提供了一定的理论依据,所制备的Pt/PbO2电极已实际应用于在线电化学COD测试仪的传感器。 □ 采用线性伏安和交流阻抗技术探讨了不同电极在苯酚模拟废水中的电化学氧化行为。结果表明,苯酚在PbO2电极上的氧化反应为直接氧化与间接氧化相结合的协同氧化过程,该氧化反应为涉及吸附、扩散和后续化学转化步骤的不可逆过程,并初步推断了反应机理。而苯酚在SnO2电极上的氧化反应为不可逆的间接氧化过程,可将苯酚彻底氧化,且电极不易毒化,反应过程中保持良好的催化活性。